【摘 要】
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光催化技术是解决当今社会能源匮乏和生态环境恶化的重要手段之一。自1972年发现半导体光催化效应以来,半导体光催化材料由于其良好的应用前景得到了广泛的关注。其中TiO2因其稳定的化学性质,较强的氧化能力和高效的光催化活性而成为一种理想的环境友好型材料。然而,TiO2的带隙较大,窄吸收光谱以及光生载流子不稳定、极易复合等问题严重制约着其规模化的发展与应用。因此,为了提高TiO2的光催化性能可通过调控、
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光催化技术是解决当今社会能源匮乏和生态环境恶化的重要手段之一。自1972年发现半导体光催化效应以来,半导体光催化材料由于其良好的应用前景得到了广泛的关注。其中TiO2因其稳定的化学性质,较强的氧化能力和高效的光催化活性而成为一种理想的环境友好型材料。然而,TiO2的带隙较大,窄吸收光谱以及光生载流子不稳定、极易复合等问题严重制约着其规模化的发展与应用。因此,为了提高TiO2的光催化性能可通过调控、掺杂、沉积和半导体异质结等方案进行改进。自石墨烯被成功制备以来,二维材料得到快速发展,基于二维材料开发出的高性能、多功能的复合材料被广泛报道。二维Bi2Se3纳米片作为典型的拓扑绝缘体材料,由于其显著的热电性能、高电导率、光敏性和电化学性质已被广泛用于电子、能源、催化等各种领域。基于此本文通过将TiO2与二维Bi2Se3纳米片构建成异质结来解决TiO2的活性位点少,光生载流子易复合等问题,同时构筑石墨烯-气凝胶网状结构来提高光电转换效率。具体研究内容如下:1.通过液相剥离的方法得到二维Bi2Se3纳米片,并采用简单的超声路线制备了TiO2/Bi2Se3杂化纳米片复合材料。通过进行X射线衍射和拉曼等表征,确定所制备的样品是纯净且结晶良好的。此外,光电化学测量结果表明,TiO2/Bi2Se3HNs在没有外置偏压下表现出了电流密度约为4.3μA cm-2的光电性能,比纯TiO2和Bi2Se3好很多。更重要的是,在125个循环后光电流密度仅下降了10%,表现出良好的循环稳定性。光催化活性的提高归因于二维Bi2Se3纳米片的表面特性,最大化的反应位点和良好的导电性,以及TiO2/Bi2Se3异质结的正耦合效应。这项研究表明TiO2/Bi2Se3HNs光催化剂具有光催化应用巨大的潜力。2.通过自组装成功地制备了三元混合尺寸的TiO2/Bi2Se3/石墨烯-气凝胶,TiO2纳米颗粒负载在二维Bi2Se3纳米片上,并且将TiO2/Bi2Se3杂化物嵌入到三维（3D）石墨烯-气凝胶中。比较系统地研究了复合材料分别在不同光照强度和不同外置电压下的光响应性能,发现在相同的环境条件下该结构的光电流密度始终高于单纯的TiO2和TiO2/Bi2Se3HNs。该结构不仅可以充分利用三种材料之间的耦合效应,而且多维度的混合尺寸结构可以充分利用各种尺寸材料的优势来最大化的提高材料的光催化性能。同时,研究还发现在连续工作超过1500 s之后仍然能够保持良好的光响应度。该研究内容为拓展解决TiO2缺陷的方案提供一条新的思路。
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