吡啶碱合成的催化剂和工艺研究

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吡啶碱类化合物在医药、农药、香料、橡胶、燃料和表面活性剂等领域的应用十分广泛,国内对吡啶碱的需求日益增加;而我国尚未有成熟的、有自主知识产权的吡啶碱合成技术及工业生产装置。本课题以甲醛、乙醛和氨为原料,自制ZSM-5分子筛作催化剂合成吡啶碱,该醛氨缩合反应在固定床催化反应装置上完成。ZSM-5分子筛催化剂对醛氨缩合反应有较好的催化性能。本论文研究了模板剂、晶化时间、品种等各种因素对合成ZSM-5分子筛催化剂的影响,并成功合成了不同硅铝比分子筛催化剂(研究证明硅铝比对醛氨缩合反应的影响非常明显),并对其进行金属改性、活化,用于吡啶碱的合成;ZSM-5分子筛催化剂在固定床上的填装方式对催化剂的转化数和吡啶碱的收率有很大影响,实验考察了固定床内催化剂的颗粒直径、颗粒长度、填装高度、填装密度等因素对催化剂转化数和吡啶碱收率的影响,优化出最佳填装方式;研究了不同金属改性的MZSM-5(M分别为Co、Pb、Cd、Zn)和负载金属含量不同的ZSM-5分子筛催化剂对吡啶碱收率的影响;研究了以CoZSM-5分子筛作催化剂的醛氨缩合反应,考察了反应温度、原料配比(甲醛/乙醛和氨/原料,摩尔比)、反应压力、反应时间、停留时间等因素对吡啶碱收率的影响,通过研究发现较佳的反应条件:温度440℃,甲醛:乙醛:氨气=0.6:1:3.2,停留时间为15秒,反应压力为0.8MPa时,吡啶碱收率可达到60%以上。
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