浸渍-旋转涂布法制备NaA分子筛膜及O2/N2分离性能的研究

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NaA分子筛膜是一种微孔材料,具有规整的三维孔道结构、较小的孔径(~0.41 nm)和较强的亲水性,因而能够用于分离工艺。本文首先在无模板剂条件下,采用水热晶化法制备NaA分子筛晶种,然后,将晶种担载在载体上制备晶种层,最后经二次生长合成NaA分子筛膜。通过单组分渗透测试了分子筛膜的致密性,并探索了该膜材料对空气中氧气与氮气的分离性能。主要考察了晶化液水含量、陈化时间,晶化温度与时间等条件对NaA分子筛粒径的调节。比较了超声振荡法、热浸渍法、浸渍-旋转涂布法等不同涂晶方式对晶种层质量的影响。详细研究了原料液配比、陈化时间、晶化温度、晶化时间等二次生长条件对NaA分子筛膜微结构的影响。采用XRD和SEM对材料进行表征,主要内容如下:(1)采用无模板剂水热合成法,通过改变晶化液中水含量、陈化时间、晶化温度与晶化时间等合成条件调控NaA分子筛粒度。晶化液摩尔比为Na2O:SiO2:Al2O3:H2O=4:2:1:280,室温陈化2 d,90°C下晶化12 h可制得颗粒大小均一的亚微米级NaA分子筛晶种;(2)在自制的多孔α-A12O3片状载体上,采用超声振荡法、热浸渍法、浸渍-旋转涂布法等不同涂晶方式担载晶种,其中浸渍-旋转涂布法所得晶种层更均匀平整,质量较高;(3)二次生长制备NaA分子筛膜。考察了原料液配比、陈化时间、晶化温度、晶化时间等工艺参数对分子筛膜微观形貌的影响。研究结果表明:前驱液摩尔比为Na2O:SiO2:Al2O3:H2O=4:2:1:280,陈化3 d,晶化温度为90°C,晶化时间为24 h时所得NaA分子筛膜中晶体交联生成,共生性好,膜层致密程度高。(4)将质量最好的膜用于空气中氧气/氮气的分离。在293 K下,渗透压力为0.25 MPa,O2渗透率为8.14×10-7 mol/(m2·s·Pa),N2渗透率为5.62×10-7mol/(m2·s·Pa),氧氮分离系数为1.45,有利于富氧空气助燃;
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