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石墨烯(Gr)和氮化硼(BN)具有独特的二维结构,是极具潜力的导热填料。目前,大量的研究工作将高导热的二维材料应用到聚合物基导热复合材料中。但通过简单复合制得的复合材料,其导热率距离预期仍有较大差距。原因在于二维材料在聚合物基体中分散性较差,而且二维材料片层往往被聚合物分子链缠绕包裹,片层之间难以形成有效导的热通路。为了解决上述问题,越来越多的研究致力于构建连续的三维结构用做复合材料中的导热填料。本论文以氧化石墨烯(GO)和氮化硼纳米片(BNNSs)为原料,制备了石墨烯和氮化硼三维杂化结构,并通过原位聚合的方法制备了聚酰胺6(PA6)基导热复合材料。在低填料量下,复合材料导热率得到有效提升。主要研究内容和结论如下:(1)以GO为原料,制备Gr泡沫和GO泡沫,并通过原位聚合的方法制备了两种PA6基复合材料。测试复合材料导热率并计算导热增强效率。PGF复合材料在石墨烯含量6.8wt%时导热率达到0.48 W·m-1·K-1。PGOF复合材料在GO含量2.0wt%时导热率达到0.57 W·m-1·K-1。PGOF复合材料在低填料量下得到了较高的导热率,其优势在于GO表面存在大量的氧化基团,能够与PA6分子链形成共价连接,从而更加有效地降低界面热阻。(2)在水热还原自组装过程中加入BNNSs,制备Gr/BNNSs三维杂化结构并用于制备导热复合材料。复合材料导热率得到进一步提高:在PGF复合材料中另外添加1.6wt%BNNSs,导热率高达0.89 W·m-1·K-1,相对纯PA6提高350%,相对PGF复合材料提高87.6%。实验结果表明石墨烯和氮化硼在三维结构中对提升复合材料导热率有协同效应。协同效应来源于石墨烯和氮化硼在复合材料中特殊的排列方式和之间的相互作用。(3)制备氨基化氮化硼以增强其相容性,氨基化氮化硼与GO在交联剂作用下形成杂化气凝胶。将该气凝胶复合到PA6基体作为导热通路。PB1.5GA中氮化硼含量为0.75wt%,导热率最高达到0.856 W·m-1·K-1,相对PB0GA提高55.9%。计算得到氮化硼的导热增强效率高达74.6。结果表明加强氮化硼和石墨烯之间的相互作用有利于提高复合材料导热性能。