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随着现代社会工业化的快速发展,水污染成为了一个严重的问题。光催化技术被认为是解决水污染最有效的技术之一。本文利用石墨烯基材优良的导电性及吸附性能,通过将石墨烯与传统半导体材料复合来提高半导体的光催化效率。实验中选择石墨相氮化碳(g-C3N4)和氧化锌(ZnO)两种半导体作为研究对象。相关内容有:(1)研究氧化石墨的吸附性能。通过吸附动力学研究和吸附等温模型研究后发现,氧化石墨对RhB的吸附过程符合伪二级动力学模型和Langmuir等温模型。实验结果表明氧化石墨对RhB的最大理论吸附量高达578.0 mg g-1。同时发现,pH值对氧化石墨的吸附能力有很大的影响。氧化石墨的吸附量随着pH值的升高,呈现出先上升后下降的变化趋势。当pH在5-6范围内,氧化石墨对RhB的吸附最佳。(2)选择石墨相氮化碳(g-C3N4)作为催化研究的基材,同时选择MoS2作为助催化剂通过机械复合后再进行质子化改性得到p(g-C3N4/5MoS2)复合催化剂。催化实验结果表明:p(g-C3N4/5MoS2)复合催化剂对甲基橙(MO)染料的降解率与纯g-C3N4相比提升了 60%。同时p(g-C3N4/5MoS2)对MO的降解动力学常数为0.02395 min-1,是纯g-C3N4的6.4倍。催化机理研究表明g-C3N4和MoS2之间形成Z型异质结,降低了复合材料中电子和空穴的复合速率,使得复合催化剂的催化性能得到显著改善。(3)在p(g-C3N4/5MoS2)复合催化剂的基础上加入氧化石墨烯(GO)通过物理机械法制备三元复合催化剂。进行光催化测试后发现,p(g-C3N4/5MoS2)/1.5GO复合材料在100 min内对MO的催化降解效明显高于p(g-C3N4/5MoS2)复合催化剂。同时,比较催化剂的动力学常数可以发现,p(g-C3N4/5MoS2)/1.5GO的降解动力学常数k最大值为0.03105 min-1,约是p(g-C3N4/5MoS2)的1.3倍,纯g-C3N4的8.4倍。对三元复合催化剂的光催化增强机理研究表明:GO优异的导电性和高比表面积有效降低了 g-C3N4和MoS2中电子和空穴的复合速率,增强了光催化的活性。(4)选择氧化锌(ZnO)作为光催化的基材。通过水热合成法制备ZnO/CdS/GO复合催化剂。光催化结果显示,二元复合催化剂ZnO/2CdS对RhB的降解效果最佳到达84%,比纯ZnO提高了 20%,降解动力学常数是其1.5倍。以ZnO/2CdS为基础加入GO,三元复合催化剂ZnO/2CdS/10GO的降解效率高达95%,比纯ZnO增加了约50%。而ZnO/2CdS/10GO的动力学常数增加为0.0945 min-1,是纯ZnO的4.8倍。光催化机理研究结果表明,三元复合催化剂的光催化活性增强主要是由于以下几点:一、GO的引入可以将CdS和ZnO导带上光生电子转移到GO表面上,降低了 CdS和ZnO中光生电子-空穴对的复合速率,提高了光催化效率的同时也降低了 CdS光腐蚀现象的产生,增强了催化剂的稳定性。通过催化剂导带和GO表面上光生电子还原产生的·O2-和价带上的光生空穴对RhB进行光降解作用;二、异质结的形成。催化过程由于CdS与ZnO之间的异质结,CdS导带上的电子可以转移到ZnO导带上,ZnO价带上的空穴可以转移到CdS价带上,提高了催化剂中电子与空穴的分离速率,增强了光催化活性。同时由于GO的引入,提高了复合催化剂对RhB的吸附效率,增大了催化剂与污染物的接触频率,加快了 ZnO/2CdS/10GO复合催化剂的光催化降解速率。图[44]表[11]参[134]