催化热解转变和粒度对煤中温催化气化影响研究

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本文通过固定床反应器和热重分析仪考察了煤的预处理、样品粒度和气化剂对反应速率和产气的影响;进一步研究了碳酸钾在煤焦热解中的形态转变及其对催化气化反应的影响,主要结论如下:神府原煤的水洗和酸洗预处理脱除了煤中在气化反应中能导致钾失活的矿物质,有利于催化气化反应的进行。催化气化反应性与受到温度影响的钾的迁移扩散性有关;在热解中碳酸钾通过与煤焦中的碳反应,生成活性中间体物质及对煤焦进行侵蚀影响,促进了气化反应的进行;在氧传递机理基础上通过引入了K2-C活性中间体,解释了初始阶段气化速率和选择性问题;实验证实了碳酸钾通过氧化-还原循环过程参与催化气化反应历程。在中温下催化剂和煤焦的粒度对煤的催化气化反应都有影响,催化剂的粒度影响更显著,即催化剂粒度越小表面积越大,能提供更多的反应活性位促进催化气化反应的进行。合成气中H2/CO的比率可以通过调节水蒸气/二氧化碳混合气化剂的比例来控制;二氧化碳通过与水蒸气分子竞争反应活性位以及影响变换反应来影响气化速率,气化速率不仅仅是两个单纯气化剂反应速率的加和。
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