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选择性催化还原(SCR)技术是目前国内外广泛使用的烟气脱硝技术,具有稳定高效的特点。催化剂是SCR技术的核心组成部分,其性能对烟气脱硝的效率有直接的影响。目前常用的SCR催化剂体系V2O5-WO3(MoO3)/TiO2在低温区间(<200℃)不具备良好的催化活性,且存在使用寿命短、高温选择性差及钒具有生物毒性等缺点。开发绿色环保的低温SCR催化剂是解决上述问题的重要途径,由于低温SCR催化剂在含有SO2和H2O的气氛中易中毒失活,无法适应实际工作条件,所以着力提高催化剂的抗SO2和H2O中毒性能对低温SCR技术的实际应用具有重要意义。本文制备了一系列新型Mn/SAPO-34催化剂,并对催化剂进行改进和优化以提高催化剂的低温脱硝性能及其抗SO2和H2O中毒能力。首先,通过传统浸渍法和分子设计分散法制备了MnOx/SAPO-34催化剂,考察不同制备方法对其低温脱硝性能的影响。研究结果表明分子设计分散法制备的20 wt.%MnOx/SAPO-34-MD催化剂表面存在Mn Ox物种高度分散在载体表面,且催化剂具有较好的氧化还原能力和适宜的表面酸性,这是其具有优异的低温SCR活性的重要原因。20 wt.%MnOx/SAPO-34-MD催化剂的孔道内存在锰氧化物纳米颗粒是其抗SO2中毒性能明显优于浸渍法制备的20 wt.%MnOx/SAPO-34催化剂的主要原因。此外,通过原位红外技术对20 wt.%MnOx/SAPO-34-MD催化剂的低温SCR反应机理进行了深入研究,结果表明:—NH2和桥式硝酸盐类物种为SCR反应过程中关键的中间产物。催化剂在反应温度为200℃时,同时存在Langmuir-Hinshelwood(L-H)和Eley-Rideal(E-R)两种反应机制,但主要以E-R机理为主。其次,基于离子极化作用理论筛选了Pr和Ce作为掺杂元素以提高催化剂抗硫抗水性能。并对催化剂中毒前后的催化剂进行了X射线衍射、X射线光电子能谱和热重等表征分析,结果表明Pr和Ce的掺杂都可提高MnOx/SAPO-34催化剂的低温SCR活性,但Pr掺杂对催化剂的低温SCR活性提高更为明显。Pr或Ce在催化剂中以无定型状态存在,能与反应气氛中的SO2优先结合,从而抑制其附近Mn原子的硫酸化,提高了催化剂的抗SO2性能,其中Pr掺杂使催化剂抗SO2中毒性能明显提高;Pr和Ce的掺杂对催化剂抗H2O性能有一定的提升作用。传统的合成路线难以控制MnSAPO-34分子筛的锰引入量、锰的化学状态和分子筛的结晶度,从而影响MnSAPO-34分子筛的低温NH3-SCR性能。本论文探索了提高杂原子同晶取代度的方法,并通过筛选不同空间结构的有机胺模板剂,从而可控合成出富锰的MnSAPO-34分子筛。进一步研究表明,采用三乙胺和二异丙胺两种有机模板剂共同导向,且n(MnO)/n(P2O5)比值为0.4,合成了富锰MnSAPO-34分子筛,其具有最佳低温SCR活性,在反应温度为220℃时,NOx转化率接近100%,N2选择性高于95%,且稳定性测试表明催化剂选择性催化还原NOx性能较为稳定。通过X射线光电子能谱和紫外可见漫反射光谱等多种表征手段得出Mn(IV)物种成功的引入到分子筛骨架中,其为NH3-SCR反应提供了重要的活性中心。最后,通过多种方法提高富锰MnSAPO-34催化剂的低温SCR活性和抗硫抗水中毒性能,其中,通过“一锅水热法”合成的MnCuSAPO-34分子筛具有优良的低温SCR活性,在反应温度为180℃时,NOx转化率接近100%,N2选择性高于95%,且催化剂的抗水中毒能力明显提高。MnCuSAPO-34分子筛中存在孤立的铜离子物种,且孤立的铜离子与骨架锰物种在低温SCR反应中存在明显的协同效应,使催化剂表现出优异的低温NH3-SCR性能。