多孔材料,包括金属有机框架(MOFs),共价有机框架(COFs),介孔碳材料等等,由于他们特殊的结构和在吸附、分离、发光、磁性和能源存储等方面的潜在应用引起了人们的关注。然而,原始多孔材料由于缺少锚定在表面的活性中心而化学活性较弱。由于比表面的空间可调和电子效应,对于表面的修饰可以增强吸附、扩散和活化。因此,杂原子修饰多孔材料表面,作为增强化学活性的柔性策略之一,将会改变表面的能量和活性。N原子的掺杂,由于奇电子构型和电负性差异的特点,有效的提高了电子分布和电荷旋转密度,引入催化活性位点到邻近的碳上。除了N原子,S原子也被认为是一个有效的方法,无论空间上还是电子活性都可以改变多孔材料性能。本硕士论文主要基于杂原子修饰的多孔材料(MOFs和介孔碳材料)的设计合成和催化性能研究。首先,我们报道一种新颖、有效的通过离子热高温碳化一步法合成S、N掺杂的介孔碳材料的方法,其中产物SNPC-800是一个介孔材料,孔径分布是10-45nm,比表面积是1235 m2 g-1,大于通过离子液体和氧化石墨烯碳化的比表面积。而且ORR(氧还原反应)测试具有媲美商业Pt/C的催化活性,优于Pt/C的催化稳定性和甲醇抗毒性。密度泛函理论计算表明优异的催化效果源于S、N掺杂的协同作用。LIBs测试(锂电池性能)表明该材料具有较高的可逆容量,优异的循环性能和倍率性能。N,S在ORR和LIBs测试中扮演一个重要的作用。再者,S、N掺杂的多孔碳材料由于较低的S含量严重影响了S、N的协同作用。我们引入磷酸二氢钠到2-氨基噻唑中作为磷源,一步法高温碳化得到了高S含量的S、N,P共掺杂的介孔碳材料(SNPPC)。SNPPC-800具有优于低S含量SNPC-800的锂电性能、氧还原性能和超级电容器性能,这源于SNPPC-800高的S含量促进的N,S,P的协同作用。接着,为了研究N,S是否在MOFs催化中也扮演着同样的作用,基于这个想法,我们设计了一系列MOFs(UiO-67,N-UiO-67,NH2-UiO-67)负载Pt纳米颗粒得到5%Pt/N-UiO-67、5%Pt/UiO-67和5%Pt/NH2-UiO-67,我们将这些催化剂应用到CO氧化反应中去,结果显示5%Pt/N-UiO-67显示了最优的CO催化氧化效果,他们的Pt颗粒大小分别是2nm、4nm和2nm,可见吡啶N起到了调控Pt纳米粒子的作用,解释了之前的结果。总之,对于介孔碳材料和MOFs材料,由于N和C电负性差异影响了C的电荷密度分布,电荷密度的差异提高了底物在催化剂上的吸附因而提高了反应活性。第二,S原子由于两个双电子对,有较大的电子半径(110 pm),大于C(70pm)和N(65 pm),诱导邻近的C和N的极化,从而增加催化剂活性。