石墨烯复合材料的制备及吸附性能研究

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石墨烯是一种蜂窝状晶格结构的碳纳米材料,具有较大的石墨层平面、独特的二维结构和孔径分布。石墨烯的比表面积可高达2630 m2/g,具备良好的化学稳定性、机械性能及十分高的吸附容量等,这些性能使得石墨烯成为最具潜力的吸附材料。基于石墨烯优异的特性,可利用石墨烯合成复合吸附材料,利用协同作用来加强复合材料在吸附、还原及电子传递等方面的能力,能更有效的进行重金属离子和有机污染物的去除,在水体吸附净化处理上具有很好的应用前景。本文以石墨烯为基体,分别制备了氧化石墨烯/凹凸棒石(GO/APTG)、还原氧化石墨烯/凹凸棒石-零价铁(r GO/APT-n ZVI)和还原氧化石墨烯/聚苯胺(r GO/PANI)等复合材料,探讨了复合材料对重金属离子和有机染料的去除性能及机理。主要研究内容如下:(1)通过十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)改性的凹凸棒石(APTG)合成GO/APTG复合材料,并对阳离子染料亚甲基蓝(MB)和罗丹明B(RB)进行了吸附性能的研究,通过动力学模型和热力学模型对吸附过程进行分析。结果表明:单一染料吸附过程中,对MB的平衡吸附容量高达293 mg/g,吸附率为97.7%,对RB平衡吸附容量为252 mg/g,吸附率为84%。在MB和RB的二元染料中,吸附存在竞争关系,GO/APTG复合材料对MB的吸附效果好于RB,对MB的吸附容量为251 mg/g,吸附率可达到84%。MB和RB在单一染料或二元染料中均满足准二级动力学和Langmuir等温吸附方程。(2)以r GO/APT为载体,利用化学液相还原法合成负载型纳米零价铁,并研究r GO/APT-n ZVI复合材料对胭脂红和其它有机染料的脱色效果和降解机理。考察了影响脱色效果的主要因素(复合材料的比例、p H值、温度、吸附时间等),通过动力学模型和热力学模型对降解脱色过程进行分析。结果表明:复合材料对胭脂红和其它有机染料有良好的化学降解效果并具有降解长效性,当r GO/APT与n ZVI的质量比为1:2时,对胭脂红的平衡吸附容量为158.5 mg/g,去除率可到达95.9%。且r GO/APT-n ZVI复合材料对胭脂红的降解脱色过程满足准二级动力学和Langmuir等温吸附方程,通过Langmuir等温吸附方程得到理论最大吸附容量可达到400 mg/g。(3)采用水热法合成三维r GO/PANI复合材料,分别考查了复合材料对有机染料结晶紫和重金属Cr(VI)的去除性能,研究了影响复合材料对两类污染物去除性能的主要因素及不同去除机理,通过动力学模型和热力学模型对去除过程进行分析。结果表明:复合材料在PANI与GO的质量比为1:1,p H=10时,对结晶紫的吸附容量为119.6 mg/g,p H=2时,对重金属Cr(VI)的吸附容量能达到97.7 mg/g,在盐溶液中,也能保持较好的吸附效果。三维r GO/PANI复合材料对Cr(VI)的去除过程满足准二级动力学和Langmuir等温吸附方程。利用使用后的吸附剂作为电极材料,吸附结晶紫的复合材料比电容达到118 F/g,而吸附Cr(VI)的比电容达到178F/g,这为此类吸附材料的循环利用提供新的研究思路。
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