锂离子电池正极材料LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2的合成及改性研究

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在国家大力发展电动汽车的大背景下,发展高能量密度的动力电池是大势所趋。镍-钴-锰三元正极材料因具有理论容量大,能量密度高的特点,被视作下一代的动力电池的正极材料。综合成本和性能等因素考虑,Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2是目前三元材料中最有潜力成为动力电池的正极材料。然而,Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2还存在着循环性能和倍率性能等方面的不足,为此,人们正在展开相关的研究。本文以Mg作为掺杂元素考察了不同掺杂方式对三元正极材料性能的影响。通过XRD研究发现,当掺杂方式为Mn位掺杂时,材料阳离子混排度相对较低,结构的六方有序性增加,使得材料结构的稳定性增强;电化学测试表明,Mg的Mn位掺杂能有效减少材料循环过程中的阻抗,在提高正极材料的循环性、倍率性上相对于其他掺杂方式具有较大优势。在此基础上,本文采用共沉淀法对Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2正极材料进行了多离子单位掺杂,用Mg、Al取代正极材料中的Mn。经XRD研究发现,掺杂使得材料的结晶化程度增加,在x=0.02的掺杂量下,材料的阳离子混排程度最低,六方层状结构特征最为明显;电化学测试表明,在x=0.02的掺杂量下,0.5 C(100 m A/g)倍率时,首次放电容量最高,为168.01 m Ah/g;20圈循环后,容量保持率最高,为95.01%。本文还采用喷雾干燥法制备了Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2/石墨烯的复合材料。通过TEM分析表明,石墨烯成功的包覆在了正极材料的表面;循环伏安分析表明,石墨烯的包覆降低了材料的极化作用,提高了材料电化学反应的可逆性;EIS分析表明,石墨烯的包覆,降低了SEI膜的厚度,降低了材料循环过程中的阻抗;电化学性能测试表明,材料的首次容量没有因材料的包覆导致活性物质含量的降低而造成比容量的下降,材料的循环性能和倍率性能都得到了提升。本文还考察了以Mn O2为Mn源固相烧结合成Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2正极材料,对其烧结条件进行了优化,并对材料进行了测试。XRD分析表明,随着温度的适当升高,材料的结构趋于稳定,然而过高的温度会导致材料结构的恶化;SEM分析表明,温度越高,材料形貌的规整度越好;电化学测试结果表明,在850℃烧结温度下得到的材料具有最佳电化学性能;循环伏安和交流阻抗结果表明,850℃烧结温度下得到的材料具有最小的极化作用和最小的阻抗。本文还和共沉淀法合成的材料进行了对比,XRD分析表明,以Mn O2为Mn源的固相法在结构上要好于氢氧化物共沉淀法合成的Li Ni0.5Co0.2Mn0.3O2正极材料;SEM结果表明,这种方法合成的正极材料颗粒大,表现出较好的循环性能。
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