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硫氧化物和氮氧化物是形成酸雨的主要成分,燃煤电厂是氮氧化物的主要排放源,选择性催化还原法(SCR)具有脱硝效率高、选择性好、运行稳定可靠等特点,是目前控制燃煤电厂氮氧化物排放的最有效方法,在美国、日本、欧洲等国家和地区得到了广泛的应用。在国内SCR脱硝技术的研究和应用正处于起步阶段。
脱硝催化剂是SCR系统的关键,国内SCR催化剂的制备技术主要是从国外引进。目前,脱硝催化剂主要是以TiO2为代表的均质整体式蜂窝陶瓷催化剂,该催化剂制造工艺相对成熟,但原材料成本高。为降低成本,本论文开展了以堇青石蜂窝陶瓷为基体,采用浸渍的方法在其表面负载上一层TiO2(或SiO2)作为载体,再负载上活性成分和助催化剂,从而制得具有涂层结构的整体式蜂窝陶瓷催化剂的实验研究。研究了处理时间、处理温度、浸渍时间、浸渍工艺等因素对催化剂性能的影响,并对处理前后的化学组成、表面形貌、微观结构等进行了表征和分析,考察了制备工艺对催化剂制备效果的影响。
实验结果表明:酸处理能显著降低堇青石蜂窝陶瓷的热膨胀系数,增大比表面积,但也降低了其机械强度。堇青石基体在110℃下浓硝酸处理12小时之后,失重率为5.9%,轴向抗压强度降低了46%,热膨胀系数降低了52%,BET比表面积增大了32.6倍。高膨胀物质(Ca、Fe、K、Na等杂质成分)的减少,无定形二氧化硅的产生,晶粒间隙的产生和增大,连通气孔的增多,是样品热膨胀系数减低的主要原因;堇青石基体表面改性后,比表面积得到了很大的提高,机械强度也有很大的增加。
活性成分的负载受到胶体的种类、负载量以及活性成分浸渍工艺制度的影响。同样的活性成分浸渍工艺下,硅溶胶改性的基体负载的活性成分V2O5的量要远大于钛溶胶改性的基体负载的量,而WO3的负载量相差不大。V2O5-WO3/SiO2催化剂表面出现裂纹以及裂纹的加深、变长,以致相互交错连通,是导致表面粗糙度增加,比表面积增大的主要原因,V2O5、WO3等活性物质在SiO2涂层表面分布不均匀。V2O5-WO3/TiO2催化剂表面大量的孔洞是比表面积增大的主要原因。V2O5、WO3等活性物质在TiO2涂层表面均匀分布,而且V2O5和WO3的负载与TiO2在基体表面的负载情况密切相关。
脱硝催化剂是SCR系统的关键,国内SCR催化剂的制备技术主要是从国外引进。目前,脱硝催化剂主要是以TiO2为代表的均质整体式蜂窝陶瓷催化剂,该催化剂制造工艺相对成熟,但原材料成本高。为降低成本,本论文开展了以堇青石蜂窝陶瓷为基体,采用浸渍的方法在其表面负载上一层TiO2(或SiO2)作为载体,再负载上活性成分和助催化剂,从而制得具有涂层结构的整体式蜂窝陶瓷催化剂的实验研究。研究了处理时间、处理温度、浸渍时间、浸渍工艺等因素对催化剂性能的影响,并对处理前后的化学组成、表面形貌、微观结构等进行了表征和分析,考察了制备工艺对催化剂制备效果的影响。
实验结果表明:酸处理能显著降低堇青石蜂窝陶瓷的热膨胀系数,增大比表面积,但也降低了其机械强度。堇青石基体在110℃下浓硝酸处理12小时之后,失重率为5.9%,轴向抗压强度降低了46%,热膨胀系数降低了52%,BET比表面积增大了32.6倍。高膨胀物质(Ca、Fe、K、Na等杂质成分)的减少,无定形二氧化硅的产生,晶粒间隙的产生和增大,连通气孔的增多,是样品热膨胀系数减低的主要原因;堇青石基体表面改性后,比表面积得到了很大的提高,机械强度也有很大的增加。
活性成分的负载受到胶体的种类、负载量以及活性成分浸渍工艺制度的影响。同样的活性成分浸渍工艺下,硅溶胶改性的基体负载的活性成分V2O5的量要远大于钛溶胶改性的基体负载的量,而WO3的负载量相差不大。V2O5-WO3/SiO2催化剂表面出现裂纹以及裂纹的加深、变长,以致相互交错连通,是导致表面粗糙度增加,比表面积增大的主要原因,V2O5、WO3等活性物质在SiO2涂层表面分布不均匀。V2O5-WO3/TiO2催化剂表面大量的孔洞是比表面积增大的主要原因。V2O5、WO3等活性物质在TiO2涂层表面均匀分布,而且V2O5和WO3的负载与TiO2在基体表面的负载情况密切相关。