随着电子器件不断地向小型化以及高度集成化的方向发展,分子电子器件由于其非常独特的性能,在纳米电子学和光电集成等方面具有广阔的应用前景,已经得到了研究人员的广泛关注。当下,虽然在分子电子器件领域取得了很大成就,但是在器件性质研究和合成工艺探索等方面还有很多问题需要亟待解决,这严重阻碍了分子器件的发展和实际应用。本文采用第一性原理非平衡格林函数(NEGF)结合密度泛函理论(DFT)的方法研究了苯环数量对多芳香烃分子(PAHs)输运性质的影响,并分析出现奇偶效应的机理。另外,研究了苯环、噻吩的分子组合和带有侧基的苯环-噻吩分子组合连接到石墨烯纳米带(ZGNR)电极上的电子输运性质,揭示了分子组合结构和侧基对分子器件输运性质的影响,证实了不同的分子组合会产生独特的性质,并分析了侧基对输运行为的作用机理。论文最后分析了 SimCn团簇的输运性质,探讨了 Si和C原子数量对SimCn团簇性质的影响规律,并分析了石墨烯纳米带宽度与器件输运性质之间的关系。本文的主要研究内容如下:(1)研究了 PAHs的电子输运性质随苯环数量的变化规律。研究发现,PAHs的输运特性呈现出交替的奇偶效应,并且随着宽度增加,这种效应逐渐减弱甚至消失。当苯环的数目为奇数时,PAHs的输运性能较差;当苯环的数目是偶数时,PAHs表现出优异的输运性能,并呈现出显著的负微分电阻效应(NDR)。此外,在由三个苯环构成的PAHs分子器件中观察到了强的整流行为。(2)研究了苯环、噻吩分子组合和带有不同侧基的分子器件的电子输运性质,得到了其电流-电压、透射谱及其结构的态密度曲线。研究发现,3,6-(二噻吩-2-基)苯比2,5-二苯噻吩具有更好的输运性能,且其性能可以通过侧基调控。有趣的是,将噻吩与2,5-二苯基噻吩系统连接,该系统在特定偏压区域内表现出半导体行为。(3)研究了 SimCn团簇的电子输运性质。研究发现,对Si4C、Si8C5和Si9C6来说,随着C和Si原子数的增加,SimCn的输运性质呈现出下降的趋势。出人意料的是,尽管具有环结构的C6有良好的输运性能,但同C6具有相同环结构的Si9C6却表现出较差的输运性能。虽然C12的输运能力差,当增加一个碳原子时-C13却表现出优异的输运性能。研究还发现,SimCn的输运性质因石墨烯纳米带宽度不同而不同。这些研究对于设计高性能SimCn分子器件具有重要理论指导意义。本文对深入理解分子器件的输运行为具有重要意义,为设计和发展高性能分子开关、分子传感器及开发场效应晶体管器件提供了理论指导。