论文部分内容阅读
近年来,高级氧化技术发展迅速。其中,Fenton法氧化降解水中污染物也被诸多文献报道。Fenton反应具有反应速度快、氧化效率高、操作简单及反应条件温和等优点,尤其适用于难生物降解的有机物的处理。但随着人们的深入研究,逐渐发现了传统的Fenton法降解污染物存在一些不足之处,如反应须在强酸性条件下进行、Fe2+难以回收重复使用、H202利用效率低,且系统pH提升会产生大量污泥,易造成二次污染,因此非均相芬顿反应体系开始进入人们的视野中。与传统的均相Fenton反应相比,非均相催化剂拥有更广阔的适用范围,而且具有游离铁离子产生少、催化剂分离较简单、能回收重复利用等特点。本文针对传统均相Fenton反应体系存在的问题,研究并制备了氯氧化铁(FeOCl)和FeOCl/SiO2复合催化剂,探讨了污染物降解过程中催化剂用量、初始污染物浓度、初始pH值、H202添加量等因素对污染物脱色效率的影响。论文的主要研究内容包括:(1)FeOCl催化剂的制备及其性能研究以氯化铁和氧化铁为原料,采用化学气相迁移法分别在密封条件和非密封条件下制备得到FeOCl催化剂,通过非均相反应产生羟基自由基,降解水中的污染物。通过扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射光谱(XRD)、X光电子能谱(XPS)等分析手段对催化剂进行了分析表征,结果表明催化剂呈现片层状结构,且晶型较好,结晶度较高。催化降解实验表明,密封条件下制备所得催化剂(M-Fe)的催化效果远高于非密封条件下所得催化剂(W-Fe)。并研究了罗丹明B(RhB)初始浓度、H202添加量、催化剂用量、初始pH值等对RhB脱色速率的影响。结果表明:在RhB初始浓度为100 mg/L、M-Fe催化剂用量为0.5 g/L、H202添加量为20 mmol/L、初始pH值为4.5时,经过15 min的催化反应,RhB的脱色率可达99%以上;且在初始pH值为7.0时,经过40 min的可见光催化反应,RhB的脱色率也可达到95.5%;催化剂稳定性良好,3次重复催化实验后,对RhB的脱色率无明显降低。(2)FeOCl的改性及应用于降解罗丹明B的研究通过熔融浸润法制备得到FeOCl/SiO2复合催化剂,对复合催化剂的制备条件、影响因素进行了研究。通过扫描电镜(SEM)、X射线衍射光谱(XRD)、红外光谱(FT-IR)、固体紫外-可见漫反射(DRS)等分析手段对催化剂进行了分析表征。同时对制备所得复合催化剂的光催化性能进行了研究,考察了 RhB初始浓度、H202添加量、催化剂用量、pH值等对RhB脱色效率的影响。实验结果表明,当复合催化剂中Fe与Si02的摩尔比为0.24:1、RhB初始浓度为100 mg/L、催化剂用量为0.5 g/L、H2O2添加量为15 mmol/L、初始pH值为4.5时,经过10 min的催化反应,RhB的脱色率可达到98.1%,15min时脱色率可达99%以上。且初始pH为7.0时,经过40min的催化反应,RhB的降解率也可达到99%以上。催化剂循环使用3次后性能稳定,对RhB的脱色效率无明显下降。