高能量密度的锂金属电池被看作是下一代候选储能电池体系之一。但使用传统液态电解质的锂金属电池存在着不可忽视的安全性问题,限制了锂金属电池的发展应用。将液态电解质替换成安全性更高的固态电解质能够有效改善锂金属电池的安全性问题。然而目前主流的有机和无机固态电解质各自存在严重缺陷:有机固态电解质电导率低,无法实现离子的快速传导;无机固态电解质界面接触不良、稳定性差,无法满足实际应用需要。作为近年来备受关注的多孔材料,金属-有机框架材料（MOFs）因其电子绝缘性和高度可设计性等特征,具有成为高性能固态电解质的可能。本论文以配体和客体分子作为导离子功能基元在MOFs内进行功能基元的序构设计,使MOFs中的孔道转变为能够使离子快速传输的通道,并系统的研究其在固态锂金属电池中的适用性。第一,利用MOFs框架结构有序性,通过使用带卤素的配体,实现卤素基团在MOFs框架上的有序排列。DFT计算和实验结果相结合证明序构的卤素基团能够改变MOFs孔道电子分布,使电子在孔壁处富集,从而在孔道内形成电负性环境促进锂离子的传导。同时,卤素基团还能够调控固体电解质中间相（SEI）的组成,参与形成致密稳定的SEI层,优化锂离子的沉积。使用此双功能卤素序构MOFs制备的固态电解质在多种锂金属电池体系中均展示出极高的倍率性能和优异循环稳定性,甚至在使用有限锂组装的锂金属全电池中也有较好的表现。第二,利用MOFs的开放金属位点来有序配位锚定具有高导离子性能的离子液体,制备具有良好导离子能力的MOF固态离子导体。其中,被有序配位锚定的离子液体在MOFs孔道内形成高效导离子网络促进离子的传导,达到与MOFs负载离子液体离子导体相同水平的离子电导率。并且与负载离子液体相比,这一离子液体序构化手段极大的提升了离子迁移数,实现了单离子传导。使用这一材料组装的全固态锂金属电池也表现出较好的性能,拥有较高的放电容量的同时还具有较好的容量保持率,并且在0.5C下能够稳定循环数百圈。