六方-氮化硼（h-BN）和二维过渡金属硫化物（TMDs）是由类石墨烯的层状结构组成。虽然h-BN与石墨烯具有相似的机械强度和导热性能,但单层h-BN宽带隙的绝缘体性质使其具有较高的化学稳定性和热稳定性。单层TMDs的直接带隙使得其具有优异的催化性能、储能性能及良好的电子特性。用氢和质子对h-BN和TMDs进行化学官能化是合成单层h-BN和TMDs并调节其电子性质的有效和经济的方法。因此,理解单层h-BN和TMDs上的氢（H）和质子（H⁺）吸附对于h-BN和TMDs层的可控化学剥离和装饰是至关重要的。在第一个工作中,我们采用密度泛函理论（DFT）方法,对单层h-BN上化学吸附的H和H⁺团簇的稳定性和电子性质进行了理论研究。研究表明氢（H）原子和质子（H⁺）在单层h-BN上表现出强烈对比的化学吸附和团簇行为,其中单个H原子吸附在硼（B）原子的顶位;更多的H原子吸附时,它们倾向于以上下交替的方式聚集在单层h-BN的两侧。而单个H⁺吸附在氮（N）原子位点,且多质子在单层h-BN上是相互分离吸附的。H化学装饰的单层h-BN晶格中,sp³键的协同特征对稳定单层h-BN上的H团簇起关键性作用。另外,从能量的角度分析,无磁性的偶数氢团簇的单层h-BN比有磁性的奇数H团簇更稳定。氢化单层h-BN的结合能和带隙宽度随着H原子数的增加都是以振荡的方式变化。在第二个工作中,我们也研究了氢化的TMDs（MX₂（M=Mo,W;X=S,Se,Te））的稳定性和电子性质。研究发现在单层MX₂的层间有一个比其表面更稳定的氢吸附位点。当同阳离子(M⁴⁺)时,随着阴离子S^2-,Se^2-,Te^2-原子序数依次增加,H原子与MX₂层的结合越强,氢化单层MX₂结构越稳定。然而,同阴离子时,随着阳离子原子序数的增加,H原子与MX₂层的结合越弱。氢原子从MX₂的表面经层间穿越到另一表面具有一个相对较小的扩散势垒⁰.8 eV。氢化对单层MX₂的电子特性也会产生极大的影响。主要表现在氢化实现了MX₂体系从无磁性到磁性体系的过渡。表面氢化会使MX₂层的带隙急剧减小,而层间氢化使MX₂层直接从半导体过渡到金属。