论文部分内容阅读
一氧化碳（CO）是任何一种物质不完全燃烧过程都会产生的对血液和神经有害的毒性气体。近年来随着热水器的普及,冬季使用燃气热水器造成CO中毒的人越来越多。在众多消除CO方法中,催化燃烧技术因绿色环保、起燃温度低、且净化效率高等优势,被认为是最有价值的CO净化技术。非贵金属催化剂价格低廉,但催化起燃温度较高,因此低温高效的催化剂技术的开发成为了研究的焦点。本文首先利用共沉淀法制备了铜锰氧化物催化剂,并借助XRD、BET和TPR表征手段,系统的考察了铜锰摩尔比,煅烧温度对催化剂组成以及CO氧化活性的影响,结果表明:当Cu/Mn=1/2,煅烧温度为400°C时,催化剂活性最高,在CO浓度为500ppm,空速为7165h-1,70°C条件下,可以完全转化CO,这归因于催化剂存在大量的CuMn2O4尖晶石,Mn4+以及游离的CuO等。高温煅烧下铜锰氧化物催化剂晶体化程度高,无定形态物质减少,晶粒尺寸变大,比表面积严重降低,催化剂存在近乎失活的现象,当Cu/Mn=1/2,煅烧温度为600°C,190°C时CO的转化率才43%。为提高铜锰氧化物的高温抗老化能力,对其进行了组分优化,考察了铜锰氧化物掺杂钾对催化剂性能的影响以及CO氧化活性的影响。结果表明:掺杂钾的铜锰氧化物催化剂在400°C低温煅烧下,由于钾离子的加入导致催化剂比表面降低,催化剂的活性降低;在600°C高温老化4h之后,钾离子进入铜锰氧化物晶格,抑制了晶格的生长,降低了催化剂的晶粒大小,相比同条件下合成的铜锰氧化物催化剂活性增加,抗老化性得到提高。将改进的沉积沉淀法中离子间的静电作用应用于KIT-6分子筛制备介孔纳米铜锰氧化物催化剂中,对催化剂进行结构优化,并考察了催化剂对CO氧化性能的影响。结果表明:借助改进的沉积沉淀法辅助KIT-6分子筛得到的CM-kit催化剂比只利用KIT-6作为模板剂得到的催化剂比表面积更高,优化后的铜锰氧化物比表面积提高,催化活性提高,低温活性非常好,在CO浓度为500ppm,空速为7165h-1的条件下,60度可完全氧化CO,但是抗老化能力不行,所以可应用于温度范围在60-400°C之间的场所。KCM-kit催化剂低温氧化活性较好,低温下完全氧化CO的温度虽然比CM-kit高10°C,但是其使用范围更广,温度范围在70-400°C,120-600°C,160-800°C之间使用都可以保持较好的低温活性。对实验中涉及到的原料,催化剂制备过程以及CO氧化反应进行安全分析。催化剂在较低温度的条件下实现了对CO的完全转化,不会对人体健康产生影响,满足工业企业设计卫生标准。