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铁基离子液体([Bmim]FeCl4,Fe-IL)作为一种绿色的非水相湿法氧化脱硫剂,集脱硫与硫磺回收为一体。Fe-IL在脱硫过程中,具有热稳定性高、蒸气压低,氧化还原电位适中,副产物少等优点,然其高黏度及Fe(Ⅲ)活性低等问题,导致H2S的反应-传质效果较差,实际硫容不能发挥。本文基于实验室已有的向Fe-IL中复配有机溶剂来强化吸收H2S的工作基础,以及文献中吸收动力学的研究方法,将低黏度的有机溶剂聚乙二醇二甲醚(PEGDE)以不同复配比添加到Fe-IL中,制备Fe-IL/PEGDE共溶体系,测定分析其物化参数,考察其在复杂工况下的脱硫性能;重点通过微观动力学研究,阐明PEGDE强化脱硫过程的机制,并探究Fe-IL/PEGDE共溶体系吸收H2S动力学特性;通过对Fe-IL/PEGDE的氧气再生反应动力学探究,阐明再生机理。得到如下结论:1.测定不同复配质量比Fe-IL/PEGDE的密度及黏度,其与温度的关联结果表明,随着温度和PEGDE复配比的升高,共溶体系的黏度及密度均呈下降趋势;考察了不同温度、压力下H2S在不同质量比的Fe-IL/PEGDE中相平衡行为。结果表明,随着温度降低、压力升高和PEGDE复配比升高,H2S在Fe-IL/PEGDE中的平衡溶解度呈增长趋势。同时,由于Fe-IL/PEGDE对H2S的吸收兼具物理吸收和化学反应特性,因此,随着压力升高和PEGDE复配比升高,H2S在Fe-IL/PEGDE中的物理溶解度也随之提高。2.在鼓泡吸收反应器上,考察Fe-IL/PEGDE在特殊工况下对H2S的吸收过程。实验条件下,Fe-IL/PEGDE脱硫最佳复配质量比为4:1。共溶体系对高浓度、高压及高温含硫气源具有高效的脱硫效率,在温度为313.15 K,压力为1.7 MPa,H2S体积浓度为1%的条件下,稳定脱硫时间达到600min以上,有效硫容量达到20 g·L-1。基于本课题组脱硫机理研究基础,本文考察PEGDE对脱硫过程的影响,PEGDE的加入,促使脱硫过程生成PEGDE--HS-等活性中间产物,可促进脱硫的化学反应过程。3.在静态吸收反应釜上,对Fe-IL/PEGDE共溶体系吸收H2S动力学进行探究。在实验条件下,Fe-IL/PEGDE吸收H2S的过程为快速拟一级反应,脱硫过程主要受液膜控制,提高温度和PEGDE复配比,可强化H2S的宏观吸收过程,并通过计算得到,在质量比为4:1的Fe-IL/PEGDE体系中,温度为313.15 K时,其表观速率常数kov为21.14 s-1。PEGDE对本征反应动力学也有影响,随着PEGDE复配比提高,混合体系对Fe(Ⅲ)的反应级数提高,Fe(Ⅲ)与H2S的反应推动力增强,促使H2S在脱硫过程中向最终产物S转化。4.本文研究了 Fe-IL/PEGDE共溶体系的O2再生反应动力学,再生反应对O2和Fe(Ⅱ)的反应级数均为一级,而O2由气相进入Fe-IL/PEGDE是整个再生反应过程的控速步骤。