【摘 要】
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γ-石墨单炔（GY）是由sp和sp~2杂化碳原子按照一定规律组成的新型碳材料。独特的杂化网络赋予石墨炔突出的特性,包括均匀分布的孔结构、大的比表面积、可调的电子特性和优异的电子导电性。此外GY的12C六角环形成的孔是铂纳米颗粒（Pt NPs）稳定的吸附位点,这使得GY是Pt NPs的潜在碳载体。这些特性使石墨炔在催化方面具有巨大的潜力。然而,原始的GY的高的氧渗透势垒导致其氧还原反应活性较低,限制
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γ-石墨单炔（GY）是由sp和sp~2杂化碳原子按照一定规律组成的新型碳材料。独特的杂化网络赋予石墨炔突出的特性,包括均匀分布的孔结构、大的比表面积、可调的电子特性和优异的电子导电性。此外GY的12C六角环形成的孔是铂纳米颗粒（Pt NPs）稳定的吸附位点,这使得GY是Pt NPs的潜在碳载体。这些特性使石墨炔在催化方面具有巨大的潜力。然而,原始的GY的高的氧渗透势垒导致其氧还原反应活性较低,限制了GY在非金属催化剂及碳基贵金属催化剂的发展。因此本文围绕原始的GY氧还原反应活性较低的问题展开研究,从结构调控设计层面展开研究,主要进行以下研究:（1）通过机械化学合成法制备出GY,并通过高温氮掺杂处理,将sp杂化氮（sp-N）引入到GY中,成功制备出N-GYs非金属纳米催化剂。研究发现,经高温sp-N掺杂改性得到的N50-GY催化剂。N原子的引入诱导相邻C原子带更多正电荷,调节了GY的电子密度。且合成的N50-GY催化剂具有比GY更大的比表面积和多孔结构,有利于更多活性中心的暴露、氧渗透屏障的降低和且加速了传质。测试结果表明,N50-GY催化剂存在最佳的电催化活性,即半波电势为0.693 V,起始电势为0.874 V,极限电流密度为4.69 m A·cm-2,这与Pt/C的性能相当。（2）基于GY是Pt NPs的潜在碳载体,而原始的GY氧还原反应活性较低的问题,通过sp-N掺杂和γ辐照来协同调控GY的结构,并将改性GY作为Pt NP的载体,通过辐照成功制备出了Pt/N-GYs催化剂。研究发现,经sp-N掺杂和γ辐照来协同调控作用之后,Pt/N50-GY产生了更多的缺陷,且具有比N50-GY更大的比表面积,且生成了平均孔径更大的多孔结构,这些有利于更多活性中心的暴露、氧渗透屏障的降低且加速了传质,此外,大的比表面积及多级的孔结构,有利于活性物质的均匀分布。测试结果表明,由于sp-N掺杂和γ辐照对GY的协同调控产生的积极作用,所有的Pt/N-GYs催化剂都具有比市售Pt/C更高的催化性能。Pt/N50-GY催化剂具有最高的催化活性,特别是Pt/N50-GY催化剂,具有最强的催化活性,其起始电势为0.945 V,半波电势为0.809 V,极限电流密度为5.45 m A cm-2,高于其他Pt/N-GYs催化剂,且远优于市售的商业Pt/C。除此之外,在稳定性及抗甲醇毒性方面,Pt/N50-GY催化剂对氧还原反应具有更好的电催化选择,远优于商业Pt/C催化剂。综上所述,本论文针对石墨炔非金属催化剂及石墨炔基金属电催化剂的结构设计展开研究,并为能源领域材料研究提供一定的理论基础与技术支持。
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