金属基底上氧化镍外延薄膜的制备与电阻开关特性

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基于氧化物电阻开关特性的阻变存储器凭借着其读/写速度快、结构简单和功耗低等优点成为下一代非易失性随机存储器的候选者之一。NiO_x薄膜是最有望应用于商业氧化物阻变存储器的材料体系之一,但其根据制备条件和工艺参数的不同表现出复杂多变的电阻开关特性。以往研究者们更多地关注多晶NiO_x薄膜及其电阻开关特性参数的研究,对外延NiO_x薄膜,特别是金属基底上外延NiO_x薄膜的研究甚少。Pt具有良好的导电,导热,耐腐蚀和稳定的物理性质,最重要的是Pt具有和大多数钙钛矿材料相匹配的晶格常数,是外延功能材料薄膜底电极和种子层的最佳候选材料之一。本文以Pt外延薄膜为种子层,在其上外延生长NiO_x薄膜,研究其微结构和电阻开关特性。首先利用射频磁控溅射在MgO和α-Al2O3单晶基片上成功制备Pt外延薄膜,研究了衬底晶格结构和沉积氛围对Pt薄膜外延生长晶向和表面形貌的影响。实验研究表明,Pt(111)薄膜生长主要受衬底表面晶格结构的影响,而Pt(100)外延薄膜的生长与衬底表面晶格结构和沉积氛围都有关。X射线衍射分析证明了Pt(100)//MgO(100),Pt(111)//MgO(111),Pt(111)//α-Al2O3(0001)和Pt(111)//α-Al2O3(01 12)的晶面外延关系。扫描电子显微镜观测发现15%氧分压氛围沉积在MgO(111),α-Al2O3(0001)和(01 12)衬底上的Pt(111)外延薄膜以三角形晶粒密排堆叠形成致密平整的薄膜表面;而15%氧分压氛围沉积在MgO(100)衬底上的Pt(100)外延薄膜表面为层状结构,并出现大小不一的针洞;在不同比例的氧分压中,氧分压越大薄膜表面孔洞尺寸越大,薄膜表面呈现凹凸不平的层状堆积形貌。利用四探针法测量电阻率表明:随着氧分压的增大,Pt(100)外延薄膜电阻率逐渐增大,但仍具有良好的导电能力。选取15%氧分压氛围沉积在MgO(100)衬底上的Pt(100)外延薄膜为种子层兼下电极,在其上外延生长NiO_x薄膜。XRD衍射分析表明低于480℃沉积制备的NiO_x薄膜未结晶,在480℃和680℃衬底温度下可沉积制备得到沿<111>晶向择优生长的NiO_x薄膜;280℃沉积制备非晶NiO_x薄膜在680℃氩气氛围中退火后得到以<100>晶向择优生长的NiO_x薄膜。高分辨电子扫描显微镜观测发现:无定形NiO_x薄膜表由尺寸为10nm左右的均匀微粒组成平整致密的膜面;而沿(111)晶向高度择优取向的NiO_x薄膜由三角形晶粒组成光滑平整致密的膜面,而沿NiO_x(100)外延薄膜则拓印了Pt(100)种子层的布满方形小孔的层状结构。电阻开关特性测试表明:NiO_x(111)外延薄膜具有逆时针循环的双极性电阻开关特性,高低电阻比可达40,可连续循环300个周期;NiO_x(100)外延薄膜也具有逆时针循环的双极性电阻开关特性,高低电阻比可达到37,且能连续持续430个循环周期;而非晶NiO_x薄膜同时表现出了逆时针循环的阈值型和顺时针循环的双极性阻变特性,其中双极性阻变的最佳高低电阻比可达70,并能持续600个循环周期。当在Ag上电极与NiO_x薄膜间插入HfO2缓冲层后,其高低电阻比提高到596,但循环数大幅下降至30个周期。周期性电场作用下扩散进入NiO_x薄膜的Ag离子形成的导电桥通道和NiO_x薄膜中定向漂移的氧空位形成的导电细丝通道相互作用的结果导致NiO_x外延薄膜呈现复杂多变的电阻开关特性。综上所述,金属基底上氧化镍外延薄膜具有优良的电阻开关特性,可应用于下一代电阻开关存储器件。
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