【摘 要】
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混合C8芳烃中的乙苯选择性催化裂解为苯和乙烯,对于裂解C8芳烃的加工有重要意义。本文在临氢条件下对加氢裂解汽油中C8芳烃的催化裂解进行了研究,得到以下主要结果:(1)以纳米HZ
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混合C8芳烃中的乙苯选择性催化裂解为苯和乙烯,对于裂解C8芳烃的加工有重要意义。本文在临氢条件下对加氢裂解汽油中C8芳烃的催化裂解进行了研究,得到以下主要结果:(1)以纳米HZSM-5沸石为催化剂,分别考察了乙苯和对二甲苯、间二甲苯、邻二甲苯在不同反应温度下的酸催化转化规律。发现上述C8芳烃在酸催化剂上可发生歧化、异构化、脱烷基等反应。乙苯的转化较二甲苯异构体容易。高温有利于C8芳烃的脱烷基反应,其中乙苯的脱烷基反应最低温度应为480℃左右。(2)比较了纳米和微米HZSM-5沸石对混合C8芳烃乙苯脱烷基反应的催化性能。研究了在纳米HZSM-5沸石催化剂中掺混不同含量β沸石分子筛的作用。结果表明:纳米分子筛催化剂有利于乙苯转化率和乙烯选择性。在纳米ZSM-5沸石中掺混适量β沸石(5-10%)有利于催化剂的活性和稳定性。(3)用水蒸气钝化和负载钠离子的方式研究了酸度对催化剂反应性能的影响。结果表明,催化剂酸度是影响乙苯裂解反应生成苯和乙烯的关键因素。在大量强酸中心存在的情况下,乙苯酸催化裂解反应生成的乙烯会进一步通过聚合、裂解和氢转移等二次副反应生成甲烷、乙烷和丙烷等。当用负载Na离子的办法使催化剂上的强酸中心减少时,乙苯裂解生成的气体中乙烯的选择性可提高到70-80%。(4)比较了氧化铝载体和HZSM-5沸石载体负载的镍钼催化剂以及HZSM-5(NaHZSM-5)沸石催化剂上乙苯催化裂解的反应途径。结果表明,氧化铝负载的镍钼催化剂使乙苯发生加氢裂解反应(主要生成甲烷、乙烷和苯、甲苯),HZSM-5(NaHZSM-5)沸石催化剂使乙苯发生酸催化裂解反应(主要生成苯和乙烯),而在纳米HZSM-5沸石负载的镍钼催化剂上加氢裂解反应和酸催化裂解反应均有发生。
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