【摘 要】
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饱和C-H键的氧化是合成有机含氧化合物的重要方法。随着石油化学工业的发展,许多烃类饱和C-H键的氧化技术已成功地应用到工业生产中。本文采用分子氧为氧化剂,绿色无污染的金
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饱和C-H键的氧化是合成有机含氧化合物的重要方法。随着石油化学工业的发展,许多烃类饱和C-H键的氧化技术已成功地应用到工业生产中。本文采用分子氧为氧化剂,绿色无污染的金属酞菁为催化剂,对饱和烷烃进行了催化氧化反应的研究。首先,合成了一系列金属酞菁,含有不同中心金属离子的四硝基酞菁——四硝基酞菁铁(FePc(NO2)4)、四硝基酞菁钴(CoPc(NO2)4)、四硝基酞菁锰(MnPc(NO2)4)和四硝基酞菁(Pc(NO2)4);含不同取代基的酞菁铁——单氨基三硝基酞菁铁(FePc(NH2)(NO2)3)、四氨基酞菁铁(FePc(NH2)4)和酞菁铁(FePc):同时还合成两种离子液体溴代正丁基吡啶([bpy]Br)、四正丁基溴化铵(TBAB)。通过红外光谱、紫外光谱及元素分析等分析手段对其进行了表征。其次,以金属酞菁为催化剂,氧气为氧化剂,无溶剂条件下对正庚烷的催化氧化反应进行了研究。考察了反应温度、氧压、反应时间、催化剂用量和催化剂结构等因素对正庚烷转化率的影响;考察了催化剂的重复使用情况。最后,首次尝试了以自制的离子液体作反应介质,金属酞菁为催化剂,分子氧为氧化剂的烷烃液相氧化反应。通过考察反应温度、反应时间、催化剂用量和离子液体种类等对正庚烷氧化反应的影响,获得最佳的反应条件。在离子液体中,催化剂的催化活性和稳定性都有很大的提高。
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