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目前,半导体光催化技术在解决环境污染和能源危机方面具有广泛的应用。但以TiO2为代表的传统光催化材料,普遍存在着带隙过宽、可见光的利用率低、量子产率低、光生电子空穴易复合等问题,严重制约了其广泛应用。因此,对于具有高量子效率、高可见光利用率、高稳定性而且廉价的新型光催化剂的探索研究受到广泛关注。二维纳米材料表现出不同于块状材料的结构特性和性能特性,在作为光催化材料时具有独特的优势,二维层状石墨相氮化碳(g-C3N4)因具有合适带隙(2.7 eV)和带边位置、同时具有不含金属、稳定、低廉等特性,是一种极具应用潜力的新型光催化材料。本论文从光催化降解有机污染物和光催化分解水制氢的基本原理出发,基于g-C3N4的特殊二维层状结构及表面特点,对g-C3N4进行有策略有目的的改性,并对可能影响光催化材料活性和光谱响应的相关因素进行了探讨,从而获得一系列高效、稳定、低廉、具有可见光响应的新型g-C3N4基光催化材料。1.通过简便的原位沉积法构造了高分散无定形羟基氧化铁纳米颗粒(a-FeOOH)和g-C3N4纳米片(CNNS)的异质结构。a-FeOOH具有超细的颗粒粒径和宽的可见光响应范围。在光催化反应中,高分散的纳米颗粒不仅有利于缩短光生载流子的传输距离,而且还可以在g-C3N4纳米片上获得更多异质结构。以罗丹明B,亚甲基蓝和甲基橙作为污染模型来评价可见光下的光催化活性。值得注意的是,a-FeOOH/CNNS-800在可见光下对罗丹明B降解的最佳光催化性能是CNNS的17.8倍。优异的光催化活性得益于较窄的能带宽度、增强的可见光吸收能力、丰富的异质结界面以及光生载流子的有效分离。这种简便的合成方法可以进一步拓展可用于与g-C3N4偶联的其他高分散半导体材料,以增强其光催化活性。2.通过原位沉积和固/气相磷化法制备了高分散金属(M=Ni,Co,Fe)磷化物修饰g-C3N4纳米片(CNNS)的纳米复合材料。实验结果表面了高分散金属磷化物(MPX)纳米颗粒很好的负载在CNNS表面上,该种结构很好地揭示了在光催化反应中光生载流子的传输路径和较高的载流子分离效率的原因,从而获得显著的催化活性。NiPX/CNNS-900在400nm处的量子效率(AQY)达到6.61%,而析氢速率达到了4068.84μmol·g-1·h-1,是CNNS的50倍。这是由于在CNNS表面上形成的高度分散的MPX纳米颗粒,这些纳米颗粒可以作为有效的活性位点来促进光生载流子的分离和迁移,最终导致析氢性能的提高。本研究结果有利于进一步研究高效,低成本,环境友好的CNNS基光催化材料。3.开发有利于多相催化的零维(0D)量子点与二维(2D)纳米片的复合材料是一项非常受欢迎的工作,但这仍然是一项巨大的挑战。此外,开发具有高效光催化性能的不含贵金属的光催化剂对于光催化技术的发展是至关重要。本文采用两步法合成了0D金属硫化物量子点/2D g-C3N4纳米片(Co3S4/CNNS),包括原位沉积和水浴法。高度分散的Co3S4量子点(2-4nm)均匀且紧密地锚定在CNNS的表面上。并且Co3S4量子点能够有效地替代贵金属作为助催化剂提高CNNS的光催化性能。Co3S4/CNNS-900在400nm处的量子效率达到了7.85%,其析氢速率达到了20536.4μmol·g-1·h-1,是CNNS的555倍。优异的光催化性能可能是由于二维CNNS表面高度分散的Co3S4量子点造成的,其有利于形成更多的活性位点,促进了光生载流子的分离和迁移,并缩短了光生载流子的迁移距离,最终导致其光催化性能的提高。4.利用静电自组装的方法将带负电荷的二维(2D)超薄ZnIn2S4纳米片和质子化的g-C3N4纳米片组装在一起得到2D/2D ZnIn2S4/g-C3N4纳米复合材料(ZnIn2S4/pCN)。其中,ZnIn2S4/pCN(5:3)表现出优异的光催化活性,在可见光照射下光催化析氢速率达到8601.16μmol·g-1·h-1。此外,ZnIn2S4/pCN还表现出优异的光催化降解四环素的能力,降解速率分别是质子化的g-C3N4和ZnIn2S4的4.13倍和2.28倍。此外,具有优异光催化性能的ZnIn2S4/pCN(5:3)同时还具有良好的光稳定性。ZnIn2S4/pCN优异的光催化活性可归因于其通过静电自组装获得的独特的2D/2D异质结构。这种方法有利于获得紧密接触的界面和较大的接触面积,有利于光生载流子的分离和迁移,从而提高了材料的光催化活性和光稳定性。我们对2D/2D纳米复合材料的研究为高效光催化剂的研究提供了可扩展的解决方案。