近年来,层层组装多层膜由于其在分离膜、传感器、光学和电学器件等方面的潜在应用而倍受关注。不依附于固体基底的层层组装自支持膜有利于多层膜性质的研究,拓展了多层膜的应用领域。功能化的层层组装自支持膜的制备和应用是目前的一个研究热点。随着对自支持膜制备方法的开发与研究,人们越来越发现层层组装自支持膜作为一种材料的重要性。本论文旨在发展一种方法简单、具有一定普适性的制备大面积、功能性层层组装自支持膜的方法。I.发展了一种离子剥离技术用以制备大面积的聚丙烯酸/聚烯丙基胺层层组装自支持膜。通过破坏层层组装多层膜与基底修饰层之间的相互作用而获得稳定自支持膜的离子剥离技术是方法简单,并且具有一定普适性的;II.基于离子剥离制备的聚丙烯酸/聚烯丙基胺层层组装自支持膜,在其表面上热沉积一层金属,获得对湿度、温度双重敏感的聚合物/金属双层结构自支持膜。这种双结构膜能够对湿度、温度变化产生三维响应性弯曲运动是由于双层结构膜的两种膜材料对湿度和温度的响应性存在着巨大差异;III.利用离子剥离技术制备对湿度敏感的双结构自支持膜,这种由聚丙烯酸/聚烯丙基胺层层组装多层膜和紫外固化光学胶组成的双结构膜对湿度的响应性的巨大差异导致这种聚合物材料的双结构膜对湿度具有三维的响应性弯曲运动。进一步将这种双结构制备成湿度传感膜和简单的湿度驱动的运载机器人,并且通过力学分析阐明了自支持膜在制备传感器、制动器等机械装置中的优势。