【摘 要】
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锂离子电池（LIBs）作为一种高效的储能器件,已经广泛应用于我们生活的各个方面。发展固态电解质取代传统的有机电解液和隔膜,被认为是解决锂离子电池安全性和能量密度低的有效途径。在众多种类的固态电解质中,硫化物电解质因其超高的锂离子电导率而备受关注。然而,硫化物电解质用于全固态电池体系依然存在一定的问题。在与正极的匹配性方面,常见的高电压层状氧化物正极与硫化物电解质间存在的空间电荷层效应,使得全电池难
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锂离子电池（LIBs）作为一种高效的储能器件,已经广泛应用于我们生活的各个方面。发展固态电解质取代传统的有机电解液和隔膜,被认为是解决锂离子电池安全性和能量密度低的有效途径。在众多种类的固态电解质中,硫化物电解质因其超高的锂离子电导率而备受关注。然而,硫化物电解质用于全固态电池体系依然存在一定的问题。在与正极的匹配性方面,常见的高电压层状氧化物正极与硫化物电解质间存在的空间电荷层效应,使得全电池难以获得稳定的循环性能。在电解质片成型和电池组装方面,常规冷压成型所得的硫化物电解质膜厚度较大（>400μm）,一方面不利于电池的组装,另外严重影响电池能量密度的提升。针对以上问题,本文设计了一种高容量的过渡金属硫化物正极与Li7P3S11固态电解质匹配,组装全固态电池,表现出良好的电化学性能;并发展了无溶剂辊压法制备薄层硫化物复合电解质膜的工艺。具体内容如下:1.首先采用液相法合成了Li7P3S11硫化物固态电解质,30℃时离子电导率为0.285 m S cm-1。采用原位碳化和硫化的方式制备了一种碳纳米管包覆的二硫化钴材料（Co S2@CNT）,具有较高的电子电导和耐体积膨胀能力,将其与Li7P3S11固态电解质匹配组装全固态锂电池。不同扫速的CV测试和GITT测试表明碳纳米管的引入增强了Co S2@CNT的界面反应动力学,Li+扩散系数由纯Co S2的7.24×10-10cm~2s-1增加到1.21×10-9cm~2s-1。在30℃,0.1 A g-1下,全固态电池首圈容量可达822 m A h g-1,循环50圈后容量保持率为71%。50次循环后的正极/电解质界面的扫描电镜照片显示,Co S2@CNT与硫化物电解质界面无裂纹和孔隙产生,很好的验证了所设计的正极与电解质良好的匹配性。2.针对目前冷压法硫化物电解质片厚重影响电池能量密度的问题,发展了一种无溶剂的辊压工艺,将上一章液相法制备的Li7P3S11粉末与少量聚四氟乙烯（PTFE）粉末进行复合,经过600 MPa冷压压制后制得薄层电解质膜,膜厚可小于100μm。通过调整优化硫化物与PTFE的比例,发现100Li7P3S11-2.5PTFE具有最高的离子电导率(4.6×10-5 S cm-1,25 oC)。将所制得的膜组装对称电池进行测试,复合固态电解质与锂金属匹配时12 h内即发生短路,而与锂-铟合金能够保持400 h稳定循环而不发生短路。以硫为正极,锂-铟合金为负极,73μm的100Li7P3S11-2.5PTFE为电解质组装的扣式电池在60℃,0.05C下的首圈放电容量为785.3 m A h g-1,40圈后容量保持率为65.7%,且电池还具有较好的倍率性能,0.2C下放电比容量仍达到399.2 m A h g-1。
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