电磁污染对人们的身体健康和高灵敏设备的正常运行造成了不可忽视的影响。金属屏蔽材料由于高密度、易腐蚀、难加工等缺点,已无法满足实际应用需求。在此背景下,开发优良的柔性电磁屏蔽材料具有重要的意义。本论文选用天然橡胶（NR）/丁腈橡胶（NBR）并用胶为基体,以多壁碳纳米管（MWCNTs）和四氧化三铁（Fe3O4）为功能填料制备了柔性电磁屏蔽复合材料。首先以MWCNTs填充NR/NBR（50/50）并用胶为研究对象,研究了MWCNTs用量对MWNCTs/NR/NBR（50/50）复合材料介观形貌、导电性能、力学性能及电磁屏蔽性能的影响;随后,通过溶剂热法制备了两种具有不同尺度的Fe3O4纳米粒子,将其加入到MWCNTs填充橡胶复合材料中,并与市售级四氧化三铁填充体系对比研究了四氧化三铁表面形貌及用量对复合材料力学性能及电磁屏蔽性能的影响;最后,采用原位合成法制备了Fe3O4和MWCNTs相对质量比为1:2.55的Fe3O4@MWCNTs杂化材料,并将其加入NR/NBR（50/50）并用胶制备了6phr Fe3O4@15phr MWCNTs/NR/NBR（50/50）复合材料,进而考察了其介观形貌及电磁特性,主要研究结果如下:（1）对介观结构而言,MWCNTs在NR/NBR（50/50）基体内发生一定程度的偏析,且其偏析状态受热力学因素、动力学因素和MWCNTs含量等多重因素的共同影响。随着MWCNTs用量的增加,其逐渐由NR相偏析至两橡胶相界面处。受其介观形貌的影响,当MWCNTs含量不多于9phr时,随着其用量的增多,体系的拉伸强度逐渐增大,而拉断伸长率则基本不变;当其含量达到9phr后,随着其用量的增多,体系的拉伸强度基本不变,而拉断伸长率则显著减小。对电磁性能而言,随着MWCNTs填充量的增加,复合材料的导电率和电磁屏蔽效能持续增大,当MWCNTs的填充量达15phr时,其导电率和在12.4 GHz处的总屏蔽效能分别可达1.4*10-2 S cm-1和26 d B。复合材料对电磁波的屏蔽机制以反射为主,同时其对进入材料内部的电磁波有良好的吸收能力;MWCNTs填充量低于9phr时,复合材料的吸收损耗主要来源于电导损耗,填充量高于9phr后,吸收损耗来源于电导损耗和极化损耗。（2）与未填充Fe3O4纳米颗粒的体系相比,填充Fe3O4纳米颗粒,提高了复合材料的导电率和电磁屏蔽效能。三种不同填充体系中,S1-Fe3O4纳米微球填充体系的电磁屏蔽效能最高。反射损耗是三种填充体系的主要屏蔽机制,介电损耗是材料吸收效能的主要来源。与S1-Fe3O4和S4-Fe3O4样品相比,F-Fe3O4纳米颗粒填充体系中橡胶相的相域尺度明显减小。F-Fe3O4纳米颗粒填充体系具有最低的拉伸强度和拉断伸长率,但具有最高的定伸应力;S1-Fe3O4填充体系则具有最高的拉伸强度和拉断伸长率,但其定伸应力最小。高S4-Fe3O4纳米颗粒用量体系的Payne效应较大。两体系的电导率差别不大,但低S4-Fe3O4含量体系的电磁屏蔽效能较高。（3）采用原位合成方法制备的Fe3O4和MWCNTs相对质量比为1:2.55的Fe3O4@MWCNTs杂化材料中Fe3O4以单分散的多晶微球形式附着于MWCNTs表面,且与之紧密结合。但以该杂化材料为填料所制备的6phr Fe3O4@15phr MWCNTs/NR/NBR（50/50）复合材料的总屏蔽效能最大值仅为7.17 d B,且对电磁波几乎无吸收,源于该体系并未形成完善的导电网络。因此,其混炼工艺仍需进一步探索。