【摘 要】
：
城市固体废弃物焚烧在减容减重、高温灭菌以及能量回收等方面具有显著的优越性,逐渐成为了我国城市固废处理的主要方式。然而,焚烧过程导致的砷污染对人体健康和生态环境会产生严重威胁。采用吸附剂脱除焚烧烟气中的砷是很有前景的砷排放控制技术,其关键在于开发性能优异的吸附剂以及深入理解吸附剂与气态砷之间的作用机理。本文采用实验、量子化学计算和机器学习相结合的研究方法开发了改性多孔炭吸附剂,并从分子水平揭示了砷在
论文部分内容阅读
城市固体废弃物焚烧在减容减重、高温灭菌以及能量回收等方面具有显著的优越性,逐渐成为了我国城市固废处理的主要方式。然而,焚烧过程导致的砷污染对人体健康和生态环境会产生严重威胁。采用吸附剂脱除焚烧烟气中的砷是很有前景的砷排放控制技术,其关键在于开发性能优异的吸附剂以及深入理解吸附剂与气态砷之间的作用机理。本文采用实验、量子化学计算和机器学习相结合的研究方法开发了改性多孔炭吸附剂,并从分子水平揭示了砷在吸附剂表面的脱除机理。以生物质淀粉为原料,采用水热法制备了多孔炭吸附剂。所制备的多孔炭属于微孔材料,具有较大的比表面积（1436 m~2/g）和孔体积（0.77 cm~3/g）,在中、低温（150-350°C）下具有良好的脱砷性能。研究了CO2、H2O等烟气组分对砷脱除的影响,发现多孔炭具备优异的抗酸性气体能力。在模拟烟气中,150°C和350°C下的砷吸附量分别为11.15和10.14 mg/g。多孔炭对砷的脱除过程既包含物理吸附,也包含砷在多孔炭表面的氧化,被捕获的砷以As3+和As5+的混合价态存在。应用密度泛函理论计算研究了砷在多孔炭表面的吸附机理,并探究了烟气组分HCl、SO2和NO对于As2O3吸附的影响机制。炭表面对As2O3有较高的吸附活性,吸附能最高为-551.15 k J/mol。As2O3在炭表面上强烈的化学吸附与二者之间显著的电荷转移和轨道重叠紧密相关。焚烧烟气中的HCl、SO2和NO能够降低多孔炭表面活性位周围的静电势,并且增强As2O3与炭表面之间的电子转移,从而促进As2O3在多孔炭表面上的吸附,NO的促进效果高于HCl和SO2。金属改性是提升多孔炭吸附剂性能的常用方法,为快速寻找适用于脱砷吸附剂改性的金属,建立了用于过渡金属改性多孔炭脱砷性能预测的机器学习算法,对234种改性多孔炭进行理论筛选。结果表明神经网络算法的预测效果较好,训练集和测试集的均方根误差分别为0.08和0.11,相关系数均为0.96。同周期金属的吸附性能大致随原子序数的增加而降低,同主族金属的性能随原子序数的增加而增加。结合吸附性能预测结果与成本因素,发现Fe最适用于对多孔炭进行改性,以增强其脱砷性能。基于机器学习的筛选结果,采用等体积浸渍法制备了不同负载量的铁改性多孔炭Fe/PC。吸附剂中的铁主要以α-Fe2O3晶相存在,铁改性能够明显提升多孔炭的砷吸附量,其中Fe3PC吸附剂的性能最佳,在350°C的模拟烟气中,砷吸附量高达41.01 mg/g。应用密度泛函理论计算了As2O3在吸附剂活性位上的吸附机理,发现Fe/PC表面的Fe2O3对As2O3有较强的吸附活性,Fe2O3表面的O空位和O顶位是有效的化学吸附位,As2O3与Fe2O3之间存在深度的轨道杂化和电子共享现象。为评价吸附之后砷的稳定性,通过逐级提取实验研究了吸附剂中砷的结合形态,结果表明铁改性多孔炭中的砷大部分为铁结合态以及残渣态,铁改性明显提升了多孔炭对砷的固化效果。采用淋滤实验研究了砷的浸出特性,发现铁改性多孔炭中砷的稳定性较高,浸出浓度低于3.5 mg/L,满足毒性浸出程序（TCLP）设定的溶出标准。柱淋滤实验中砷的浸出量高于批淋滤实验中的浸出量,淋滤时间和液固比的增加会使更多的砷被浸出,强酸和强碱条件会显著增加砷的浸出量。
其他文献
目的:骨肉瘤是儿童和青少年中最具侵袭性的骨恶性肿瘤,致残率和死亡率极高。尽管在过去的几十年里外科手术和新辅助化疗技术取得了巨大的进步,但是骨肉瘤患者的总生存率并没有明显提高。因此,亟待开发一种有效的联合治疗策略来改善骨肉瘤患者的预后。方法:通过逐步合成的方法依次合成金纳米星（Gold nanostar,GNS）、介孔二氧化硅（Mesoporous silica nanoparticles,MSNs
分段光滑系统具有很强的实际应用背景,在工程科学包括控制领域都有广泛应用,其相关研究具有重要的理论意义。本文主要研究两个方面的问题,首先,讨论了二维分段线性系统的Markus-Yamabe猜想问题。在二维情形下,光滑向量场的Markus-Yamabe猜想的正确性已经被证明。当系统条件由光滑减弱为分段光滑时,猜想是否依然成立以及成立的条件是什么是第一部分的研究内容。其次,讨论了饱和控制系统的原点吸引域
目的:胶质母细胞瘤（Glioblastoma,GBM）是恶性程度最大和破坏性最强的颅内肿瘤,目前仍然无有效治疗,预后极差。研究发现,自噬、凋亡和坏死这三种经典的细胞死亡途径与多种肿瘤的进展和预后相关,有助于设计个体化的GBM治疗方案。本研究旨在构建一种新的基于细胞死亡（自噬、凋亡和坏死）相关基因的GBM预后预测模型,探索不同风险组间生物学功能的差异和与免疫微环境的关系,为GBM患者的预后风险评估和
第一部分:胸部CT参数联合临床资料在预测COVID-19肺炎患者严重程度中的作用目的:比较计算机断层成像（Computer Tomography,CT）定量参数和CT半定量视觉评分预测2019冠状病毒病（Coronavirus Disease2019,COVID-19）住院患者严重程度的准确性;建立胸部CT参数联合临床资料对COVID-19肺炎住院患者严重程度的预测模型。方法:回顾性分析187例C
目的 探讨生脉苓桂救心汤在老年心脾两虚型慢性心衰患者中的应用价值。方法 选择2020年1月—2021年7月该院收治的老年心脾两虚型慢性心衰患者72例，按随机数字表法分为两组，每组36例。对照组采用常规西药治疗，研究组在对照组基础上采用生脉苓桂救心汤治疗，两组均治疗28 d。对比两组中医症候积分、心功能改善情况及不良反应。结果 治疗后，研究组气短心悸、咳嗽咯痰、少气懒言、大便稀溏、腹胀纳呆、尿少浮肿
第一部分 GTF2E2在食管鳞癌及术后复发组织中的表达和临床意义,及其表达对食管鳞癌细胞增殖与转移的影响目的:转录和转录后的遗传和表观遗传分子的变化与食管鳞癌的发生进展及患者的预后密切相关。本部分研究旨在探索转录因子GTF2E2在食管鳞癌及术后复发组织中的表达情况,及其与临床病理参数和预后之间的关系,并阐明干扰GTF2E2基因表达对食管鳞癌细胞增殖、凋亡、迁移侵袭和远处转移的影响。方法:通过生物信
背景:创伤性颅脑损伤（Traumatic Brain Injury,TBI）严重危害人类生命安全和社会生产力。TBI后继发性神经损伤和神经-血管单元的保护一直是神经科学研究的热点问题。研究发现TBI后神经系统细胞间的相互作用和继发性神经免疫-炎症反应是导致继发性神经功能损伤的主要原因。本课题通过活体（TBI小鼠模型）和离体（CCE细胞模型）外伤模型,使用慢病毒及AAV基因编辑技术,采用全基因转录组
研究背景及目的:主动脉夹层（aortic dissection,AD）是一种主动脉危急重症,死亡率极高,各种危险因素可能导致主动脉内膜形成破口,血液进入破口致使主动脉内膜和中层膜撕裂从而形成真假腔。平滑肌细胞丢失和弹力纤维断裂等导致的主动脉中层退行性病变是主动脉夹层形成的主要病理特征。研究表明,多种程序性细胞死亡方式参与主动脉夹层发生过程中平滑肌细胞的丢失,例如自噬、坏死和凋亡。铁死亡（Ferro
本论文研究了两类偏微分方程的Calderón问题与可控性问题。在第一章中,首先简要阐述了Calderon问题与可控性问题的物理背景及其研究进展;随后,回顾了本篇论文研究中所需要的一些预备知识,包括一些基本假设,基本函数空间的定义,常用的不等式和记号,经典与半经典拟微分算子的一些基本性质与Wigner分布的定义,以及后文中涉及到的关于赋范线性空间中的算子的一些概念与重要定理等。在第二章中,考虑了具有
随着新能源及电力电子设备不断接入、特高压交直流等工程建成投产,我国电力系统规模日益庞大,结构愈发复杂,运行方式更加多变。而飞速增长的负荷需求,也使得电力系统传输功率逐渐逼近容量极限。当复杂电力系统遭受故障扰动或恶意攻击后,容易造成大规模潮流转移、引发严重的连锁故障或暂态失稳,最终威胁电力系统安全稳定运行。现有针对复杂电力系统安全评估与稳定控制的方法大多严重依赖专家经验、对工况适应能力不强或效率较低