论文部分内容阅读
石墨烯,这种碳原子以sp2杂化形式紧密排列成蜂窝状结构的单层二维晶体,自从被发现以来,便引起世界范围的广泛关注和研究。石墨烯独特的电学、光学、热学、力学和化学性质赋予它在诸多领域的广泛应用。然而石墨烯由于片层间很强的π-π.相互作用和范德瓦尔斯力使它易于发生堆叠和团聚,往往限制了石墨烯优异性质的发挥。为了克服这个障碍,一个可能的解决办法就是制备具有高电导率、大表面积、大孔隙率的石墨烯三维(3D)结构。本论文针对三维石墨烯结构的电化学沉积和原位还原自组装方法的制备以及其在燃料电池催化电极、超级电容器电极和环境治理等方面的应用展开了一系列研究。本论文的正文包括五部分内容:在第一章的绪论部分,我们主要介绍了石墨烯的性质与制备方法,以及现有的三维石墨烯结构的制备方法及各种应用,并阐述了本论文的研究动机;第二章展示了通过电化学沉积制备铂(Pt)纳米颗粒附着的三维石墨烯电极的方法并研究了其增强的甲醇氧化电催化性能;第三章描述了将多孔石墨烯电沉积于多孔的镍泡沫上并研究了其作为双电层超级电容器电极的电容性能;第四章讲述了蒸发引起的原位还原自组装制备石墨烯气凝胶的方法并研究了其对重金属离子和染料的吸附能力以及对有机液体的可循环利用的选择性吸收性能;第五章是总结与展望。第二章至第四章的具体内容如下:第二章:我们展示了一种简易绿色的在氟掺杂锡氧化物(FTO)上制备具有增强电催化活性的铂纳米颗粒修饰的三维石墨烯(Pt/3D-G/FTO)电极的方法。制备过程是通过电化学还原氧化石墨烯(GO)溶液制备3D石墨烯(3D-G/FTO)电极并将Pt纳米颗粒沉积于其上来完成。Pt/3D-G/FTO电极与在相同条件下沉积Pt纳米颗粒的二维石墨烯衬底(Pt/G/FTO)和空FTO (Pt/FTO)电极相比表现出了对甲醇氧化更高的催化活性和更好的稳定性。这些增强效果可以归功于其高比面积、大孔隙率和高电导率以及3D结构凹陷部分更小的Pt颗粒尺寸和大量的凸起。第三章:我们描述了一种容易、低成本和绿色的通过在镍泡沫上电化学沉积石墨烯薄片制备多孔石墨烯/镍泡沫(PG/NF)电极的方法并将其作为超级电容器电极。沉积过程是通过在水溶液中电化学还原GO完成的。制得的无粘合剂的PG/NF电极表现出了出色的双电层电容性能,具有很高的倍率性能和1mA cm-2的电流密度下高达183.2mF cm-2的比电容。此外在10,000个充放电周期里仍能保持近乎100%的比电容,证明了这种多孔超级电容器电极的优秀的循环稳定性。第四章:我们阐述了一种廉价温和的通过加热碳酸氢钠和GO的混合溶液制备石墨烯水凝胶的方法。这种方法展示了一种新型的通过同时发生的水蒸发和GO还原的原位还原自组装方法构建石墨烯水凝胶。冷冻干燥后的石墨烯气凝胶(G-Gel)呈现出了对重金属离子和染料很强的吸附能力。热处理的G-Gel (TG-Gel)表现出了对油和有机溶剂可循环利用的选择性吸收的出色的性能。