半导体杂化材料的合成及其光催化性能

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光催化氧化是一种绿色高效的催化氧化技术,在环境、分析样品前处理和能源领域等有着重要的应用前景。光催化氧化是污染控制技术研究的热点。二氧化钛(TiO2)和金属有机框架由于其特殊的物理化学性质,备受科研工作者的关注。因此,本文将针对基于二氧化钛(TiO2)和金属有机框架半导体杂化材料的合成及光催化性能进行了研究。论文主要由以下三个部分构成:(1)以商品化的磁性纳米Fe3O4粉体为磁核,用SiO2隔膜减弱Fe3O4对TiO2催化活性的不利影响,采用溶胶-凝胶法制备Fe3O4@SiO2@TiO2磁性纳米粒子。最终以水杨酸为表面修饰剂,通过简单的表面化学吸附法对磁性TiO2进行表面修饰,制备了多层包覆型磁性光催化剂。通过红外光谱(IR),透射电镜(TEM),和X-射线衍射(XRD)对Fe3O4@SiO2@TiO2磁性微粒和磁性Fe3O4@SiO2@TiO2-水杨酸光催化剂进行了形貌和物相表征。讨论了搅拌速度对Fe3O4@SiO2@TiO2微粒的包覆效果、活性和磁性能的影响,并研究了光催化剂对甲基蓝的降解性能、磁性能和可重复使用性能,探讨了降解时间对活性的影响。结果表明,该复合型磁性光催化剂对甲基蓝溶液有较高的光催化活性,并具有可利用其磁性而进行回收再利用的特点,且多次降解后仍具有较好降解效果。(2)因为纳米二氧化钛活性高、稳定性好,被广泛用作光催化剂。在此,我们设计制备了TiO2-量子点杂化纳米材料。首先,通过水热法在100℃合成锐钛矿介孔TiO2,使用水杨酸和氮掺杂碳量子点分别对介孔TiO2进行了表面修饰,在介孔TiO2表面修饰不同的功能基团。通过研究表明水杨酸与氮掺杂碳量子点共同修饰的锐钛矿型介孔TiO2对亚甲基蓝的降解率达到98.80%,是纯介孔TiO2降解效果的1.5倍。其次,合成了Fe3O4@SiO2@TiO2-CdSe@ZnS功能纳米杂化材料,在可见光下表现出较好的光催化性能。(3)通过温和的水热合成法成功制备了还原石墨烯(rGO)/NH2-MIL-125(Ti)(rGO-NMTi)混合纳米复合光催化剂。采用扫描电子显微镜(SEM),X-射线衍射(XRD),N2吸附-脱附等温线,紫外-可见吸收光谱(UV-DRS)和傅立叶变换红外光谱(FT-IR)对合成的杂化材料进行了系列表征。结果表明,该杂化材料具有高的表面积和热稳定性高等特点。与纯NH2-MIL-125(Ti)相比,在可见光照射下,rGO/NH2-MIL-125(Ti)混合纳米复合材料表现出更高的光催化降解亚甲基蓝(MB)的性能。其中rGO/NH2-MIL-125(Ti)(MOFs)杂化纳米复合材料中还原石墨烯的最优含量是15%,对应MB的光降解率达到98.6%,明显高于纯NH2-MIL-125(Ti)的光催化效率。因此,rGO/MOFs光催化剂在环境整治方面有巨大的潜力。
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