新型酞菁光敏剂及其阿霉素偶联物的抗癌活性研究

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光动力疗法(Photodynamic Therapy,PDT)是一种新兴的癌症治疗方法。它实质上是利用光敏剂在光激发下产生的活性氧杀伤癌细胞,因此,光敏剂是决定光动力疗效的重要因素。由于具有最大吸收波长位于易透过人体组织的近红外区、暗毒性低、光热稳定性较佳等特点,酞菁化合物作为新一代抗癌光敏剂的研究备受关注。本学位论文在课题组已有研究基础上,主要围绕新颖酞菁光敏剂及其阿霉素偶联物的光物理光化学性质和生物活性开展研究,期望为发展新颖高效抗癌光敏剂及其化疗偶联物提供有益参考。学位论文的主要研究内容和结果概括如下:1.比较了 8个轴向氨基酸、核苷或羧酸酯对称取代硅酞菁对恶性肝癌细胞HepG2的离体光动力抑制效应。结果表明,这些化合物均具有光动力活性,其中3个氨基酸和1个核苷取代硅酞菁具有显著高的光动力抑制癌细胞效应(IC50≤ 5 nM),这主要归因于它们较高的细胞摄取率和单线态氧量子产率。同时发现,水杨酸甲酯对称取代硅酞菁LSB对HepG2和人正常肝细胞L02的光动力杀伤具有选择性,其对HepG2的IC50值为30 μM,而对L02的IC50值为125μM。2.合成和表征了 4个轴向苯乙胺和低聚乙二醇不对称取代硅酞菁,进而研究了它们及其相应对称取代硅酞菁的光物理光化学性质和光动力活性。结果表明:(1)这些化合物的最大吸收峰位于674-681 nm,最大发射峰位于681-689 nm,在DMF溶液和细胞培养液中主要以单体形式存在。(2)与相应的对称取代硅酞菁相比,不对称取代硅酞菁具有更佳的离体光动力活性,这可能是由于后者具有更高细胞摄取率的缘故。(3)轴向苯乙胺和四乙二醇不对称取代硅酞菁(Z42)具有极高的离体光动力活性,对恶性胃癌细胞BGC-823的IC50值仅为3nM。(4)通过对荷瘤(肝癌H22)小鼠的药代动力学研究表明,尾部静脉注射化合物Z42(2 mg/kg)24小时后,Z42在肿瘤部位达到最大值,此时以0.1w/cm2的激光(685±4 nm)照射肿瘤部位5 min,抑瘤率可达60%,且未观察到明显的皮肤光毒性。3.进一步通过手摇-探头超声法制备了 Z42脂质体,脂质体的粒径为139.2 nm,平均电位为11.3 mV,包封率为95%。活性测试表明:Z42脂质体对胃癌BGC-823的光动力抑制效应明显优于Z42本身,IC50值低至0.17 nM。4.研究了二肽-阿霉素和酞菁锌-二肽-阿霉素偶联物在成纤维细胞激活蛋白FAPα作用下的酶解释放行为。结果表明:二者在FAPα特异性作用下,均有一定程度的酶解,可释放出阿霉素。同时,研究了 4个酞菁锌-阿霉素偶联物及相对应的酞菁锌对恶性乳腺癌细胞MCF-7的化疗和光疗效应。结果表明:(1)酞菁锌-阿霉素的化疗毒性均比阿霉素低。(2)在光照条件下,二取代的内酯水解酞菁锌-阿霉素DETZ1比相应的ZnPcZ1显示更强的光动力抑制MCF-7效应。
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