乙醇氨化合成乙腈Cu系催化剂改性及稳定性的研究

来源 :东北石油大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:dark_zj
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
前期研究结果表明,通过共沉淀法和浸渍法制备的Cu/γ-Al2O3催化剂在乙醇氨化合成乙腈反应中具有选择性高、活性好、反应温度低等优点,但是存在着负载量高,稳定性差等一些问题。为了进一步提高低负载量铜系催化剂的活性,改善催化剂的稳定性,本研究选用了ZrO2作为载体对Cu/ZrO2催化剂在乙醇氨化合成乙腈反应中的催化性能进行研究,另外通过添加Ni元素对Cu/γ-Al2O3和Cu/ZrO2催化剂进行改性,考察了加入Ni元素之后对催化剂催化性能的影响,并且对乙醇氨化合成乙腈催化剂DYC-1的稳定性和失活再生进行了考察,同时利用XRD,NH3-TPD,CO2-TPD,TPR,N2O分解等手段对催化剂进行了表征。与Cu/γ-Al2O3催化剂对比研究发现,通过浸渍法制备的Cu/ZrO2催化剂体系,在低负载量时就拥有良好的催化活性及稳定性,XRD和TPR表明在Cu/ZrO2中Cu的存在形式有高分散和大颗粒两种,ZrO2对活性中心Cu的形成和稳定有促进作用,另外,ZrO2载体具有区别于γ-Al2O3的酸性还具有碱性;通过共沉淀法制备的Cu/ZrO2催化剂,在加入Ni元素后,低负载量的Cu/ZrO2催化剂的催化活性有了显著提高。通过浸渍法加入Ni元素后对Cu/γ-Al2O3催化剂的稳定性有一定程度的改善,乙腈的选择性有明显的提高,当Cu负载量为10%,Ni与Cu的摩尔比为1:1时,催化剂的活性和稳定性提高最为显著;通过浸渍法加入Ni元素和Zn元素都可以促使大颗粒的CuO生成,从而提高催化剂的稳定性,但加入Zn元素之后催化剂的初始活性会有所下降。通过共沉淀法加入Ni元素后,Cu/γ-Al2O3催化剂的活性和稳定性提高并不显著。另外,对催化剂DYC-1的稳定性进行考察,在反应温度290℃、反应压力0.1MPa、氨醇摩尔比7.0、乙醇重时空速为0.6h-1条件下,催化剂的活性可以维持450h,保持其它条件不变,空速变为1.2h-1后,利用再生气体两次再生催化剂,结果表明该方法可以使催化剂的活性基本上得到恢复。
其他文献
通过概念模型构建和对422家样本企业的问卷调查与实证分析,本文揭示了天生全球化企业基于跨国创业导向和技术创新能力的国际化绩效提升机制及行业技术属性的调节效应。研究发
目的探讨影响外科治疗高血压脑出血预后的各种因素。方法回顾性分析354例高血压脑出血患者行手术治疗的临床资料。结果恢复良好55例,中残136例,重残69例,植物生存28例,死亡66
目的探讨线粒体脑肌病伴乳酸血症和脑卒中发作(MELAS综合征)的临床、影像、病理以及基因改变特点。方法收集海军总医院与北京大学第一医院神经内科1998-2005年确诊的MELAS综
中国东北在近代中国的社会与历史变迁中具有重要地位。拉铁摩尔1929—1930年东北考察活动是他在哈佛大学学习之后进行的第一次长时段田野调查,这次调查不仅为拉铁摩尔整体性
目的:观察身痛逐瘀胶囊对LPS诱导RAW264.7细胞释放NO的抑制作用。方法:以脂多糖诱导RAW264.7细胞,观察不同浓度的身痛逐瘀胶囊(1、5、10、20 mg/ml)处理RAW264.7细胞,MTT法检
<正>野心勃勃的日本帝国主义为推行"大陆政策",于1931年发动了"九一八"事变,侵略的铁蹄践踏了东北壮丽的河山。随着伪满洲国的建立,东北四省(含热河省)沦陷为日本帝国主义的
目的观察SD大鼠大脑中动脉缺血再灌注损伤模型在给予重组人粒细胞集落刺激因子(recombinant human granulocyte colony-stimulating factor,rhG-CSF)后脑组织磷酸化酪氨酸激
目的总结胃间质瘤患者的围手术期护理。方法回顾分析121例胃间质瘤切除术的手术前、手术后护理要点及并发症的观察预防。结果 90例手术均顺利,31例发生复发转移。结论加强术
本文就水蛭单方使用及其毒性进行了本草考证,针对水蛭的毒性,查阅了国内外有关文献。认为单方使用由来已久,并往往可以取得满意疗效,至于水蛭“有毒”一说,值得商榷。
目的观察解毒散结汤联合放疗治疗食管癌的疗效及毒副反应。方法根据我国标准评价疗效和毒副反应,将120例患者随机分为解毒散结汤联合放疗为联合治疗组,单纯放疗为对照组,两组