新型有机功能化SAPOs分子筛的合成与表征

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微孔分子筛由于其结构和性能上的特点被广泛应用于石油与天然气加工、精细化工、环保、核废料处理等诸多领域。随着工业生产与科学研究的发展,分子筛固有的结构和性能已不能满足人们的需要,人们通过对分子筛进行各种修饰与改性来扩展分子筛的应用。本工作中,我们围绕无机分子筛的有机功能化开展工作。   首先,合成出一系列有机功能化的微孔分子筛材料。以含乙烯基功能团的有机硅酸酯做为有机硅源,合成出乙烯基功能化的SAPO-5和SAPO-11分子筛。由于有机硅酸酯水解条件的摸索在分子筛的有机官能化反应中起到至关重要的作用,因此我们从水解体系、PH值和水解时间等方面系统研究了乙烯基三乙氧基硅烷的水解行为对有机功能化反应的影响。在确定了最佳水解条件后,以乙烯基三乙氧基硅烷为硅源,在弱酸性或近中性环境的水醇水解/晶化体系下,合成出有机-无机杂化微孔磷酸硅铝分子筛C=C-SAPO-5和C=C-SAPO-11。产物经粉末XRD、TEM、FT-IR、29SiMASNMR、FGA、XRF等表征分析,乙烯基基团已被成功地嫁接于无机分子筛AFI和AEL的骨架中。   其次,自行合成出两种价格昂贵的含亚甲基(-CH2-)的桥联型化合物双(三乙氧基硅基)甲烷和亚甲基二磷酸,通过简化合成工序降低了合成成本。这两种化合物的廉价合成为进一步将亚甲基掺杂到分子筛的骨架中,合成出孔道性质和孔道大小可调的有机-无机杂化分子筛材料奠定了良好的基础。
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