二维Au晶格构筑及其性质研究

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二维结构材料因其独特的对称性和缺失的第三维度具有与体材料截然不同的物理性质,包括独特的能带结构、优异的电学性能以及拓扑保护的表面态等;其固有的柔韧性、坚固性以及超薄等特点,还使得二维结构材料拥有良好的机械属性。这些新奇特性使得二维结构材料在信息领域具有广阔的应用前景,成为当今最热门的研究课题之一。而如何在广泛应用于半导体器件的硅基结构上制备稳定有序的二维材料进而实现器件上的开发和应用,成为人们日益关注的科学问题。因此,本论文着重针对硅基二维金属晶格的制备、结构表征以及性质探索等几个方面展开系统研究,具体包括以下三个部分:  1.研究Si(111)-7×7表面上Au二维晶格的可控制备和原子构型。实验通过室温沉积并进行适当的快速退火处理,有效地控制Au在Si基底表面的排布和外延结构的形成。随着覆盖度的增加,Au-Si表面结构经历了Au6Si3团簇—1LAu/Si团簇层—二维Au晶格—第三层Au岛的演化过程,而Au与Si衬底间的相互作用也逐渐减弱。精确控制生长条件可制备得到大面积规则有序的二维Au晶格。对RHEED衍射图样的分析表明,对比干净的Si(111)-7×7表面,Au6Si3团簇出现了表面幻数团簇的衍射特征,而1L Au/Si团簇层呈现出微弱的衍射新条纹,并在二维Au品格中形成特征的衍射条纹。通过比对Si(111)-1×1表面衍射条纹间距可知,这些特征衍射条纹来自间距约为4.6(A)的Au原子。结合覆盖度和第一性原理计算可知,相比于Au6Si3团簇,1L Au/Si团簇将在每个半单胞中总能最低的3个H3位吸附Au原子以饱和7×7表面剩余的悬挂键。而在1L Au/Si团簇层之上,Au原子以密堆积的方式排布形成了由限制于半单胞内的全同Au团簇周期排列而成的二维Au晶格。  2.利用扫描隧道显微镜/谱研究二维Au晶格的电子结构和输运特性。对比+3.0V和+2.5 V偏压下的STM图像发现,二维Au晶格内存在很强的量子耦合效应,出现了类似于Kagome晶格的STM图像;而在低偏压和负偏压区域则表现为有序度很低的STM图像。利用扫描隧道谱表征发现,二维Au晶格的STS谱中出现了反常的非对称宽导电带隙,其带隙从-3.0 V到+1.1 V。对其起源与机制探讨表明,隧穿的电子以de Broglie波的形式在二维Au晶格中传播,在特定的电压(能量)范围内无法向外输运,传播受到阻塞,形成带隙,而电子与空穴有效质量的不同造成了带隙的非对称性。有限元模拟显示载流子在二维Au晶格中传播产生了-3.0~+1.3 V的传播带隙,与STS谱测量的结果符合得很好,并且载流子的输运行为进一步地由二维Au晶格的结构对称性所调制。  3.针对Au和Zn二维晶格的结构和输运性质进行了对比分析。结果表明,在结构上,两者都呈现出六角蜂窝状结构;在输运性质上,二维Zn晶格相对1L Zn/Si团簇也出现了反常增大的导电带隙,但其增大幅度明显小于Au/Si体系。对于二者的差异我们主要从三个方面来分析:(1)二维Zn晶格与二维Au晶格的原子结构不同;(2)两种晶格与Si衬底的相互作用强度不同;(3)两种二维晶格面内的耦合强度不同。对于二维Zn晶格,不同偏压下的STM图像始终是典型的六角蜂窝状结构;而二维Au晶格在不同扫描偏压下所得的STM图像存在较大差别,特别在+2.5 V偏压时STM图像中出现了量子态耦合的Kagome晶格,可见二维Au晶格面内的耦合强度要比二维Zn晶格强。而二维Au晶格与Si衬底的相互作用较弱,使得其载流子的输运行为更局限于二维晶格面内,从而形成较大的传输带隙。研究结果进一步阐明了二维金属晶格独特输运性质的物理起源和本质。
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