【摘 要】
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氧气还原反应（ORR）是燃料电池的关键反应,由于其反应动力学缓慢,需要贵金属Pt催化剂促进反应的进行,Pt催化剂却存在经济成本高、易中毒和稳定性差等缺点,严重阻碍了燃料电池的发展。氢气（H2）作为燃料电池的重要燃料,可以通过电解水的方法制备,但电解水过程的氧析出反应（OER）的过电位较高,反应速率较慢,同样需要合适的催化剂来降低反应所需的能量势垒。目前基于贵金属铱（Ir）和钌（Ru）的材料是比较有
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氧气还原反应（ORR）是燃料电池的关键反应,由于其反应动力学缓慢,需要贵金属Pt催化剂促进反应的进行,Pt催化剂却存在经济成本高、易中毒和稳定性差等缺点,严重阻碍了燃料电池的发展。氢气（H2）作为燃料电池的重要燃料,可以通过电解水的方法制备,但电解水过程的氧析出反应（OER）的过电位较高,反应速率较慢,同样需要合适的催化剂来降低反应所需的能量势垒。目前基于贵金属铱（Ir）和钌（Ru）的材料是比较有效的OER催化剂,但是其高昂的成本制约着电解水制H2的推广。因此开发基于非贵金属的ORR和OER催化剂至关重要。近年来铁基催化剂由于价格低廉、独特的电子结构以及高催化活性而备受关注。本论文以设计低成本,高效的ORR和OER铁基催化剂为目的,通过高温煅烧和水热合成的方式,制得高效催化剂。具体工作如下:（1）将乙酸亚铁、乙酸钴与邻菲罗啉混合,形成络合物,并通过π-π作用将络合物吸附在热稳定性良好的沸石结构（ZIF-8）上,碳化后得到Fe Co-NC催化剂。通过调节金属与邻菲罗啉之间的比例和金属之间的比例来进一步优化金属的配位环境,改善局部碳原子的电子结构。双金属之间的协同作用提高了催化剂ORR催化性能。FeCo-NC的半波电位(E1/2)比商业铂碳（Pt/C）提高了20 m V,经过5000个循环伏安（CV）测试后,其线性伏安曲线（LSV）曲线仅发生少量平移。（2）在叶片状金属有机框架（ZIF-L）形成稳定的二维结构后滴加FeSO4,然后改变不同的掺硫（S）方式,最后碳化制备了催化剂（Fe-S-NC）。二维结构良好的可及性、Fe和S原子的掺杂对催化剂形貌及局部电子结构进行调节等因素均有效提高了催化剂的ORR性能。Fe-S-NC的E1/2比Pt/C提高了30 mV,经过80000 s后仍然保持了良好的活性。（3）通过水热合成的方式在镍网上生长出金属FeCoMn的氧化物纳米片并将其直接用于OER催化。通过调整前驱体金属盐之间的比例,得到具有不同金属比例的Fe Co Mn基催化剂,当金属Fe、Co、Mn之间的比例为1:2:5时,催化剂电极具有大的电化学比表面积和良好的导电性,电流密度为10 mA cm-2时过电位仅为200 mV,具有360 mA cm-2的极限电流密度。
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