【摘 要】
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光催化还原二氧化碳制甲醇是当今关注和研究的重要课题之一。本文研究在气-固-液三相反应体系中使用多金属氧化物半导体复合材料为催化剂,进行光催化还原二氧化碳和水制甲醇
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光催化还原二氧化碳制甲醇是当今关注和研究的重要课题之一。本文研究在气-固-液三相反应体系中使用多金属氧化物半导体复合材料为催化剂,进行光催化还原二氧化碳和水制甲醇反应。采用溶胶-凝胶法制备La2O3-TiO2与Fe2O3-TiO2纳米复合催化剂,并用XRD、 UV-Vis DRS表征。实验表明:La2O3-TiO2在700℃煅烧、1%复合量光催化活性最高;Fe2O3-TiO2的最佳制备条件为700℃煅烧、1%复合量。柠檬酸络合-溶胶-凝胶法制备LaFeO3-TiO2纳米复合催化剂,并用TG-DTA、FTIR、UV-Vis、XRD对其表征,研究煅烧温度、LaFeO3复合量对光催化催化还原C02制甲醇性能的影响及反应的优化条件。结果表明,LaFeO3与Ti02的复合可以抑制Ti02的晶相转变,提高其锐钛矿相的结晶度,拓宽催化剂光响应范围,提高光催化性能;催化剂煅烧温度为800℃,LaFeO3的复合质量分数为3%,光催化性能最佳。实验研究反应条件对光催化还原反应的影响。研究表明:催化剂用量、反应时间、CO2流量、反应温度均对反应有影响。结果表明:催化剂用量为2.0g/L,反应时间为7h,CO2流量为200mL/min,反应温度为90℃,反应液中NaOH和Na2SO3的浓度均为0.10mol/L,甲醇的产率达325.49μmol/g。综合各项研究表明:LaFeO3-TiO2中的锐钛矿型Ti02、金红石型Ti02及LaFeO3三种晶相形成三相异质结结构有效的扩大光响应范围、提高相变温度、增加锐钛矿相结晶度、降低载流子复合率,提高光催化活性。这种钙钛矿与Ti02半导体复合的方法也为制备高效光催化剂提供了参考。
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