整体式分子筛基脱硝催化剂的研制及其应用性能

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:damitanqq
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氮氧化物(NOX)是引起大气污染的罪魁祸首之一,其所带来的危害受到世界范围的广泛关注。选择性催化还原技术(SCR)是最具发展潜力的控制柴油车尾气中NOX排放的脱硝技术,也是我国柴油车后处理技术路线。本文对分子筛SCR粉体催化剂及采用表面涂覆法制备的整体催化剂进行系统的研究,并筛选出具有良好活性的SCR催化剂。本文分别制备了Cu-beta,Cu-SAPO-34和Cu-ZSM-5分子筛催化剂,并评价其脱硝性能,发现Cu-SAPO-34催化剂具有良好的脱硝活性以及更好的抗硫性能和水热稳定性,进而考察了Cu负载量、空速等对Cu-SAPO-34催化剂脱硝性能的影响,研究发现,Cu负载量为2.5%时脱硝活性最好。然后采用XRD、BET、TPD、TPR、SEM、DRIFT等表征手段表征了催化剂性质,研究发现Cu物种的引入,增加了许多新的路易斯酸性位,NH3吸附点增多。SCR反应主要在L酸上进行,配位NH3和NH2物种是活性物种。为了进一步提高催化剂的脱硝活性,对Cu-SAPO-34进行Ce、Zr、Ag二次改性,制得双金属改性催化剂,并评价其脱硝性能,发现双金属改性催化剂的低温脱硝效率增强,活性温度窗口变宽,抗水抗硫性能明显提高。然后采用XRD、BET、TPD、TPR、SEM、DRIFT等表征手段表征了双金属改性催化剂性质,研究发现第二金属的掺入,增大了中弱酸密度,增强了催化剂的Lewis酸,提高了Cu分散度。实验采用堇青石蜂窝陶瓷为载体,考察了整体催化剂制备工艺参数的影响,并分别制备了单金属整体催化剂和双金属整体催化剂,并评价其脱硝性能,发现整体式催化剂同样保持了良好的脱硝活性和抗硫性能。同时考察了空速、涂覆率对整体式催化剂活性的影响,发现涂覆量与整体催化剂的活性成正相关,空速影响SCR反应,进而影响整体催化剂的脱硝活性。
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