聚酰亚胺/纳米SiO2-Al2O3耐电晕薄膜的制备、表征及性能研究

来源 :哈尔滨理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:RTTR123
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聚酰亚胺(polyimide,PI)由于具有优异的热稳定性,机械性能和电气绝缘性能,广泛应用于航空航天及电气电子等领域。近年来,随着交流变频调速电机得到广泛应用,对绝缘材料的耐电晕性能的要求进一步提高。因此耐电晕材料的设计研制已成为材料科学的研究热点。本文采用纳米SiO2-Al2O3材料掺杂到PI基体中,制备了具有高耐电晕性能的纳米电介质材料。本文采用溶胶凝胶法与热液法结合的方式,制备了纳米SiO2-Al2O3分散液,采用原位聚合法将所制备的纳米SiO2-Al2O3与PI复合,并采用流延法和浸胶法制备了PI/纳米SiO2-Al2O3单层和多层复合薄膜。采用X射线衍射、红外光谱、透射电镜等方法研究纳米粒子及复合薄膜的微观结构。研究结果表明,纳米SiO2-Al2O3为无定形结构,并且在其中形成了Si—O—Al结构,其平均粒径约为1520nm;纳米SiO2-Al2O3粒子的引入降低了PI分子链的有序化程度,但对PI基体的亚胺化程度影响不大,纳米SiO2-Al2O3粒子在PI基体中分散性良好,平均粒径小于30 nm,且多层复合薄膜层间介面清晰,无裂纹、气孔等缺陷。热稳定特性研究表明,纳米SiO2-Al2O3掺杂量的增加,有助于提高PI/纳米SiO2-Al2O3薄膜的热稳定性,三层复合薄膜的热性能优于单层薄膜。薄膜的力学性能分析显示,纳米SiO2-Al2O3粒子的引入会降低PI/SiO2-Al2O3复合薄膜的拉伸强度和断裂伸长率,与单层薄膜相比较,采用浸胶法制备的三层复合薄膜具有更高的拉伸强度和断裂伸长率,而采用五层复合结构可以进一步提高材料的力学性能,五层复合薄膜A18A22PA22A18拉伸强度和断裂伸长率分别为152MPa和45%。宽频介电谱分析表明,三层PI/纳米SiO2-Al2O3复合薄膜的介电常数和介电损耗均随SiO2-Al2O3掺杂量的增加而增大,三层复合薄膜较单层薄膜具有更低的介电常数和介电损耗。介电强度分析表明三层PI/纳米SiO2-Al2O3复合薄膜的介电强度要优于单层薄膜,采用五层复合结构可以在保证纳米粒子掺杂量的同时,进一步优化材料的介电强度特性。电导特性测试表明,三层PI/纳米SiO2-Al2O3复合薄膜具有良好的绝缘性能,且随着纳米SiO2-Al2O3掺杂量的增加,复合薄膜的受陷载流子密度呈增大趋势。电晕特性研究表明,PI分子端基,纳米粒子的分散状态和复合材料的层合结构均会影响复合薄膜耐电晕性。PI分子端基对薄膜的耐电晕性能的影响表现为:端苯基>端酐基>端胺基;薄膜中二次粒子变形后,薄膜的耐电晕寿命会提高,当拉伸比为10%时,掺杂量为15wt%的三层复合薄膜在155℃,80k V/mm场强下的耐电晕寿命为14.7h,较未拉伸薄膜提高了41%;对薄膜层合结构的研究表明,在SiO2-Al2O3掺杂量相同时,通过对薄膜层合结构的设计可以提高复合材料的耐电晕寿命。不同场强条件下的电晕测试结果表明,在155℃下,外推至场强为20k V/mm时,采用浸胶法制备的掺杂量为20wt%的三层PI/纳米SiO2-Al2O3复合薄膜的耐电晕寿命为3230.05h,是Kapton 100CR的3.65倍;纳米SiO2-Al2O3的加入可以显著提高PI薄膜在电场下的反应活化能,但是不能单纯以反应活化能的高低来判断薄膜的耐电晕寿命。在分析大量电晕测试结果以及电晕老化前后薄膜形貌、结构变化的基础上,提出了纳米粒子、聚合物基体、层合结构三者关系模型,认为PI/纳米SiO2-Al2O3复合薄膜的耐电晕机理可以概括为纳米粒子的空间电荷反电场作用,无机物粒子的屏蔽作用,纳米粒子对电荷的疏导作用,层合结构的分压作用等因素共同作用的结果。
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