当今世界面临的能源和环境挑战日益严峻,开发绿色清洁的可再生能源迫在眉睫。氢气由于具有零污染和高能量密度等特点,被认为是一种理想的能源载体。在氢经济背景下,电解水制氢技术成为获得高纯度氢燃料的高效能源转换工艺之一,最终通过燃料电池等可再生能源转换技术将氢能推广使用。为了提高燃料电池和电解水等装置的能源转换效率,加快反应过程动力学速率,开发高活性、高稳定性的铂基电催化材料对于推进相关领域的研究具有重要意义。本论文以具有强耐酸性和高化学稳定性钽化合物作为铂基电催化材料载体,通过模板法和热处理等方法实现钽化合物载体的形貌和孔结构调控,制备具有大比表面积、高孔隙率的氧化钽材料;通过调控氧化钽结晶程度,设计并构建了原子级铂-钽化合物界面,从而诱导电子和化学耦合的发生,制备高性能铂基电催化材料;通过对钽化合物载体的组成调控,构建具有中空结构的氧化钽/碳化钽复合载体体系,从而有效增强铂与钽化合物载体之间的相互作用。通过建立钽化合物为载体的铂基电催化体系,实现可控制备高活性、高稳定性铂基电催化剂的目标,为高性能铂基电催化剂的结构设计提供理论依据。取得的主要研究成果如下:(1)采用软模板法设计制备了具有大比表面积、丰富介孔的五氧化二钽片层。经过结晶化处理后,五氧化二钽载体仍保持较好的介孔结构,比表面积高达71.494 m2 g-1。通过与商业五氧化二钽为载体的铂电催化剂进行比较,以介孔结构五氧化二钽为载体的铂电催化剂具有更高的响应电流,表现出更优异的氧还原反应活性,其大比表面积和丰富的介孔结构有利于铂纳米粒子的分散和活性位点的暴露,从而有效提高贵金属铂利用率。(2)为进一步确定载体孔结构对铂电催化性能的影响,本论文设计制备了具有大孔-介孔结构的中空五氧化二钽微球(HS-Ta2O5),同时采用紫外光还原法在其表面进行低担量铂的负载并用于氢析出反应。相较于氧化钽纳米颗粒和实心氧化钽微球,HS-Ta2O5微球具有更好的分散性且更大的比表面积,其优越的大孔-介孔结构有利于加快氢析出反应过程中的传质速率。同时,氧化钽与铂之间存在强的电子耦合效应,有助于增强铂表面对氢原子的吸附强度,从而增强铂的氢析出反应性能。铂负载量为0.07 wt.%的HS-Ta2O5-0.07Pt电催化剂质量活性和TOF值优于商业铂/碳催化剂。(3)通过微波辅助水热法制备氧化钽纳米粒子修饰的碳纳米管复合载体。通过对五氧化二钽负载量和热处理温度的探究,五氧化二钽负载量为17.3%以及热处理温度为800度时,其具有最佳的结晶度、分散性以及均匀的粒径(～8 nm)。通过球差校正扫描透射电镜观察Ta2O5/Pt界面结构,可以发现铂纳米粒子选择性的锚定在碳纳米管和五氧化二钽的交界处,形成了大量独特的Pt-Ta2O5-CNT三相界面。由于金属-载体强相互作用,界面处存在铂和钽原子之间的电子耦合,从而导致铂表面呈现缺电子状态,增强铂表面对氧气分子的吸附以及加快氧-氧键断裂过程;而同时五氧化二钽表面呈现富电子状态,能够增强氧化钽的电子传导能力,有助于氧还原反应过程中的电子传输。0.9 V vs.RHE电位下Pt-Ta2O5/CNT电催化剂的质量活性为0.23 Amg-1,分别是Pt/C和Pt/CNT催化剂质量比活性的3.4倍和2.2倍,并且经过10000圈的电位扫描循环后,制备的铂基催化剂半波电位仅减少15 mV,该催化剂具有优异的氧还原反应活性稳定性。(4)以聚苯乙烯-二乙烯基苯微球(PS-DVB)为模板和碳源,通过溶剂热法制备氧化钽包覆聚苯乙烯微球前驱体,氩气气氛下热处理,得到五氧化二钽包覆的中空碳微球(HS-Ta2O5/C)。中空结构的存在为铂纳米粒子的均匀分散提供了较大的比表面积,从而有效提高铂利用率。内部碳壳的存在能够增强载体的导电性,从而加快氧还原反应过程的电子输运,同时外部氧化钽壳层的存在能够避免碳与电解液的直接接触,有效抑制碳的电化学腐蚀过程。所制备的HS-Ta2O5/C-Pt电催化剂在碱性条件下表现出了优异的氧还原活性。(5)在前一部分工作的基础上,为了进一步提高载体的导电性,通过调控五氧化二钽的原位相转变过程,制备Ta2O5-TaC复合包覆的中空碳微球载体。高导电性TaC相的存在有利于增强Ta2O5壳层间颗粒的电子传导性。通过探究不同相组成钽化合物载体的铂电催化性能,可以发现当Ta2O5和TaC两相共存时,由于大量Pt-Ta2O5-TaC三相界面的存在,该Pt/Ta2O5-TaC/C样品的电催化性能最佳。由于Ta2O5和TaC两相结点对铂的强锚定作用,经过10000圈的电位循环扫描后,Pt/Ta2O5-TaC/C电催化剂的半波电位仅衰减3 mV,表现出优异的氧还原反应稳定性。