铁基复合材料的制备及其对铀的去除研究

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本文以铁为基体材料,对其进行负载其他材料使其功能化,成功合成了三种复合材料,这三种材料对污水中的U(VI)离子具有良好的去除效果,且易于分离、成本低、可重复利用、吸附量高等特点,是具有研究价值的新型材料,并对这三种材料进行了TEM、XPS、XRD、Raman、FTIR等一系列的表征对其形貌、结构、元素等进行了测试与分析,并且研究了不同的铀初始浓度、pH值、反应时的温度、吸附质与吸附剂接触的时间对去除U(VI)的影响,对去除U(VI)离子的吸附机理进行了分析。(1)EDTA-mGO复合材料的制备及其对溶液中U(VI)的吸附研究:使用改进的Hummer方法成功合成出氧化石墨烯(GO),再将Fe3O4与GO进行复合制备出磁性氧化石墨烯(mGO),再将EDTA与mGO两者相结合制备出EDTA-mGO复合材料,再通过SEM、XRD、FTIR等对其形貌、结构进行表征,然后将EDTA-mGO复合材料应用于污水中U(VI)离子的吸附,研究结果表明,EDTA-mGO对U(VI)离子的吸附符合拟二级动力学和Langmuir模型,在298 K时的吸附量为277.43mg/g,且根据计算得出的热力学参数值得知,EDTA-mGO对U(VI)的吸附是自发的吸热过程。(2)纳米零价铁/壳聚糖(NZVI/CS)的制备及其对U(VI)的去除研究:将零价铁与壳聚糖进行复合,通过还原法成功制备出纳米零价铁/壳聚糖(NZVI/CS)复合材料,然后对其进行了HRTEM、Raman、Zeta电势等一系列的表征来分析其形貌、表面吸附位点和表面的电荷等,通过批量吸附实验研究了纳米NZVI/CS对U(VI)的去除效果,从其实验结果可以发现,拟二级动力学和Langmuir模型能更好的拟合实验数据,根据计算得出在温度为298 K时对U(VI)的吸附量为591.72mg/g,再根据其热力学参数得知纳米NZVI/CS去除U(VI)是一个放热的过程,且根据对其吸附机理的研究发现,纳米NZVI/CS对U(VI)离子的去除不仅有壳聚糖的吸附作用而且还有零价铁的还原作用。(3)铁镍/氧化石墨烯(Fe-Ni/GO)复合材料的制备及其对污水中U(VI)去除行为的研究:将铁和镍双金属与氧化石墨烯进行复合,采用水热合成法成功制备了铁镍/氧化石墨烯(Fe-Ni/GO)复合材料,对制备成功的复合材料进行了SEM、TG、XPS等一系列的表征来分析其形貌、热稳定性、元素组成等,再将Fe-Ni/GO复合材料应用到污水中U(VI)离子的去除中,经过实验结果的对比发现,Fe-Ni/GO对U(VI)的去除更加与拟二级动力学和Langmuir模型相符合,且在25 min内就已经达到了吸附平衡状态,经计算在温度为298 K时的去除量为384.62 mg/g,热力学参数值表明Fe-Ni/GO对U(VI)的去除过程是吸热的,根据FTIR、XPS和EDS Mapping对其吸附机理进行了研究,结果表明Fe-Ni/GO符合材料对U(VI)的去除不仅有氧化石墨烯对U(VI)离子的吸附,而且铁镍对U(VI)还具有还原作用,增加了对U(VI)的去除量。
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