【摘 要】
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锂金属电池由于金属锂具有最负的电极电位和最低的电化学当量而成为下一代高比能电池发展的焦点,但是锂金属负极自身的体积膨胀和锂枝晶生长等问题严重阻碍其实际应用与发展。目前研究较多的方法是在锂金属负极中引入导电骨架,骨架可极大地缓解金属锂沉积过程中的体积膨胀问题,然而锂枝晶生长问题未从本质上得到改善。本文从提高三维导电骨架的“亲锂性”出发,通过同时改善金属锂负极的电荷导电性和离子导电性来获得更加均匀且无
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锂金属电池由于金属锂具有最负的电极电位和最低的电化学当量而成为下一代高比能电池发展的焦点,但是锂金属负极自身的体积膨胀和锂枝晶生长等问题严重阻碍其实际应用与发展。目前研究较多的方法是在锂金属负极中引入导电骨架,骨架可极大地缓解金属锂沉积过程中的体积膨胀问题,然而锂枝晶生长问题未从本质上得到改善。本文从提高三维导电骨架的“亲锂性”出发,通过同时改善金属锂负极的电荷导电性和离子导电性来获得更加均匀且无枝晶态的金属锂沉积行为,从而使得锂金属电池拥有更高库伦效率和更长循环寿命。取得的主要研究结果如下:1.CuO修饰3D铜网电极的制备及电化学性能研究通过一步合成法在3D铜网（3D Cu）表面原位氧化制备了 CuO纳米花形成复合功能层（3D Cu@CuO）,与商用锂片复合得到一种新型的金属锂负极（3D Cu@CuO/Li）。Cu骨架可有效缓解金属锂的体积膨胀,而CuO纳米花可以改善金属锂的沉积行为,可使锂离子的扩散更加均匀。测试表明,3DCu@CuO/Li负极有着优于3D Cu/Li负极的沉积过电位和循环稳定性。相较于锂片和3D Cu/Li负极,3D Cu@CuO/Li负极可使磷酸铁锂全电池在0.5 C下的首圈放电比容量分别由141.46 mAhg-1和144.38 mAhg-1提升至153.99 mAhg-1。研究表明,CuO纳米花使得金属锂的沉积更易发生在3D Cu@CuO骨架上而不是空腔处,因而表现出更加可逆的金属锂的沉积剥离行为。2.PANI修饰3D铜网电极在锂金属负极中的应用研究通过化学氧化法在3D铜网（3DCM）表面原位聚合生长PANI片制备了改性3DCu@PANI（3DCMP）骨架。PANI优异的导电性与导离子性可有效地降低金属锂的沉积阻力。锂铜半电池测试表明3DCMP电极的库伦效率和循环稳定性明显优于3DCM电极。3DCMP/Li负极在4C倍率下的首圈放电比容量可达134.13 mAh g-1。相比金属锂在锂片和3DCM电极表面的岛状沉积模式,PANI分子链上大量的胺基N原子可以诱导锂离子聚集在3DCMP电极的表面,使金属锂沿着铜网骨架进行有序沉积,极大地抑制了锂枝晶的生长,表现出更加优异的金属锂沉积剥离性能。
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