【摘 要】
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近年来,聚（3,4-乙撑二氧噻吩）:聚（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT:PSS）因具有柔性高、质轻和导热系数低等优点而被广泛研究,在过去的几年里,PEDOT:PSS及PEDOT:PSS基复合材料的热电性能不断提高,在热电领域展现出很大的应用潜力。二维（2D）层状化合物,如:Ti3C2MXene、二硫化钼（MoS2）、碲化铋（Bi2Te3）和二硒化钨（WSe2）拥有较高Seebeck系数或高电导率。通过
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近年来,聚（3,4-乙撑二氧噻吩）:聚（苯乙烯磺酸盐）（PEDOT:PSS）因具有柔性高、质轻和导热系数低等优点而被广泛研究,在过去的几年里,PEDOT:PSS及PEDOT:PSS基复合材料的热电性能不断提高,在热电领域展现出很大的应用潜力。二维（2D）层状化合物,如:Ti3C2MXene、二硫化钼（MoS2）、碲化铋（Bi2Te3）和二硒化钨（WSe2）拥有较高Seebeck系数或高电导率。通过与导电聚合物复合有可能会发挥不同组分的优点,进一步提高导电聚合物的热电性能。本论文以PEDOT:PSS为基体材料,以二维层状纳米片为填充相,利用真空抽滤法制备柔性复合热电薄膜。研究二维层状纳米片含量和种类对PEDOT:PSS基复合薄膜的显微结构、柔韧性和热电性能的影响规律,本论文主要内容如下:（1）通过真空抽滤制备Ti3C2MXene/PEDOT:PSS复合热电薄膜。利用X射线衍射仪对样品组成进行分析,通过扫描电镜（SEM）对复合薄膜表面和截面进行形貌分析,研究Ti3C2MXene含量对Ti3C2MXene/PEDOT:PSS复合热电薄膜的性能影响。当Ti3C2MXene为含量4.8 wt%时,在320 K时复合薄膜的电导率和Seebeck系数分别为602.3 S/cm和43.9μV/K,最大功率因子为116μWm-1K-2。将该热电薄膜沿4 mm的弯曲半径进行弯曲100次、200次、300次和400次后电阻变化率分别为1.3%、3.0%、5.0%和6.0%。（2）通过锂离子水热插层-剥离工艺制备WSe2纳米片（NSs）,接着通过真空抽滤法制备WSe2NS/PEDOT:PSS复合薄膜。随后利用SEM对表面和截面形貌进行表征,以及X射线衍射仪对样品的组成进行表征,研究WSe2NSs含量对WSe2NS/PEDOT:PSS复合薄膜热电性能的影响。当WSe2NSs含量为4.1wt%时,WSe2NS/PEDOT:PSS复合薄膜在360 K时达到最大功率因子34.7μWm-1K-2。同时该柔性薄膜样品沿4 mm的弯曲半径进行弯曲,400次后电阻变化率为6.2%。（3）通过锂离子水热插层-剥离和溶剂超声法制备MoS2NSs,接着通过真空抽滤法制备不同MoS2NSs含量的MoS2NS/PEDOT:PSS复合热电薄膜。利用SEM对薄膜表面和截面形貌进行表征,X射线衍射仪对复合材料的组成进行表征,研究MoS2NSs含量对MoS2NS/PEDOT:PSS复合薄膜的热电性能影响。当MoS2纳米片含量为3.8 wt%时,复合薄膜在360K时的电导率和Seebeck系数分别为887.4 S/cm和24.5μV/K,功率因子为53.3μWm-1K-2。该复合薄膜沿4 mm的弯曲半径进行弯曲,400次后电阻变化率为6.5%。（4）为提升MoS2NS/PEDOT:PSS的热电性能,结合高Seebeck系数的碲纳米线（Te NWs）,通过真空抽滤制备三元Te NW/MoS2NS/PEDOT:PSS复合热电薄膜。研究Te NWs含量对Te NW/MoS2NS/PEDOT:PSS复合薄膜组成、形貌和热电性能的影响。Te NWs含量为15.1 wt%时,Te NW/MoS2NS/PEDOT:PSS样品在360 K时达到最大功率因子54.3μWm-1K-2。将该热电薄膜沿4 mm的弯曲半径进行弯曲,400次后电阻变化率为6.4%。（5）基于MoS2NS/PEDOT:PSS的实验基础,结合高导电率的单壁碳纳米管（SWCNTs）,利用真空抽滤法制备三元SWCNT/MoS2NS/PEDOT:PSS复合热电薄膜。研究SWCNTs含量对三元SWCNT/MoS2NS/PEDOT:PSS复合薄膜组成、形貌和热电性能的影响。在360 K时,SWCNTs含量为7.1 wt%的复合薄膜能达到最大功率因子69.0μWm-1K-2。在360 K时,三元SWCNT/MoS2NS/PEDOT:PSS的功率因子是二元MoS2NS/PEDOT:PSS的(53.3μWm-1K-2)的1.3倍,说明引入高导电SWCNTs可以增加复合薄膜的电导率和功率因子。
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