【摘 要】
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锂离子电池以其高转换效率和环保特性成为最受欢迎的储能系统之一,被广泛应用于手机、笔记本电脑和电动汽车等领域。然而,锂资源短缺和价格上涨问题,不利于锂离子电池在大规模储能领域的进一步发展,需开发原材料资源丰富、成本价格低廉的新型储能系统来替代锂离子电池。作为锂盐类似物,钠离子电池O3型层状富镍氧化物电极材料具有能量密度高、成本低廉和环境友好等优点,有望成为下一代储能器件的替代者,但是其在循环过程中发
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锂离子电池以其高转换效率和环保特性成为最受欢迎的储能系统之一,被广泛应用于手机、笔记本电脑和电动汽车等领域。然而,锂资源短缺和价格上涨问题,不利于锂离子电池在大规模储能领域的进一步发展,需开发原材料资源丰富、成本价格低廉的新型储能系统来替代锂离子电池。作为锂盐类似物,钠离子电池O3型层状富镍氧化物电极材料具有能量密度高、成本低廉和环境友好等优点,有望成为下一代储能器件的替代者,但是其在循环过程中发生的不可逆结构转变导致了差的结构稳定性。为了解决这个问题,本文采用电化学离子交换法,成功制备出锂掺杂层状富镍氧化物正极材料,并研究了过渡金属比例、锂掺杂量和Li2MnO3相的引入对于材料结构和电化学性能的影响。1.采用电化学离子交换法,脱出层状骨架中Li+,之后嵌入Na+的方式,合成出锂掺杂O3型层状氧化物正极材料（NaLNCM333、NaLNCM532和NaLNCM811）。研究发现,过渡金属比例极大地影响材料晶体结构和电化学性能的发挥。NaLNCM811材料中较多的Na+含量（71 mol.%）对于O2-之间库仑斥力具有屏蔽效应,Li+掺杂所引起的晶体结构变化较弱;NaLNCM333中Na+含量较少（65 mol.%）,O2-相互排斥造成层间距增大,Li+掺杂后,晶体结构发生晶格扭曲现象。此外,Ni含量升高,有利于层状氧化物正极材料容量的发挥,但是电化学稳定性降低。2.在电化学离子交换过程中,调控LiNCM811中脱出的Li+含量,之后嵌入Na+,合成出不同Li+掺杂量的NaNCM811材料。XRD和TEM等表征技术证实了 Li+分布于NaNCM811材料之中,且材料晶体结构随Li+掺杂量而变化。低含量Li+以离子掺杂的形式存在,维持了 NaNCM811-0.1Li材料完整的层状结构;高含量Li+掺杂会富集于材料表面,引起了 NaNCM811-0.2Li和NaNCM811-0.3Li材料表面晶格扭曲。电化学测试表明高含量Li+掺杂对于NaNCM811材料的结构稳定性具有明显改性效果:在1 C电流密度下循环200周后,NaNCM811-0.2Li和NaNCM811-0.3Li材料的容量维持率可以达到99%和82%,优于NaNCM811-0.1Li材料的66%,优异的电化学稳定性归因于Li+掺杂有效抑制了 NaNCM811材料在循环过程中发生的不可逆结构转变。3.通过高温锂化制备出Li2MnO3和LiNCM811相的复合材料LiNCM811-Li2MnO3,之后采用电化学离子交换法合成出NaNCM811·Li2MnO3材料。XRD和TEM表征技术证实了 Li2MnO3和NaNCM811相以复合体的形式存在,电化学测试结果表明NaNCM811·Li2MnO3材料在高电压下依然具有优异的电化学稳定性。在2～4 V电压范围内,1 C电流密度下循环100周后,NaNCM811·Li2MnO3正极材料可达到96%的容量维持率,优于NaNCM811材料的83%。在1.5～4.2 V电压范围内,1C电流密度下循环时,NaNCM811·Li2MnO3材料可发挥出172.3 mAh/g的初始放电容量,200周循环后容量维持率可以达到80%;远高于NaNCM811材料141.9 mAh/g的初始放电容量和62%的容量维持率,优异的电化学性能归因于Li2MnO3抑制了 NaNCM811材料在高电压下发生的不可逆相变。
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