化石燃料的不可再生性与高污染性限制了人类社会对于能源的使用,超级电容器（SCs）因其高功率密度、长循环寿命、快速充放电、安全环保等突出的优势成为了具有巨大发展空间的储能设备。但是,相比锂离子电池,SCs的缺点是能量密度较低。所以,目前SC领域的研究方向主要侧重于保持功率密度的同时提高能量密度。根据能量密度公式E=0.5CV²,为了达到提升能量密度的目的,就要提升SCs的比电容与工作电压。在电解质中掺杂氧化还原物质,利用在电极与电解质界面上发生的氧化还原反应来提升比电容成为一个研究热点,而且其制备方法安全,操作简便。相比于液体电解质（包括有机电解质、离子液体电解质）具有易泄露、腐蚀性高、封装困难等缺点,水凝胶聚合物电解质（HPEs）因具有高离子电导率、易封装,无腐蚀、安全性更好等优点而具有更大的应用前景。但是,水的分解电压约1.23 V,而利用电解质离子的强溶剂化作用或形成“盐中水”（WiS）电解质可提高水系超级电容器的工作电压。本论文一方面通过向水凝胶电解质中引入氧化还原活性的阴离子Br^-或I^-提升SCs的比电容,同时另一方面通过加入强溶剂化作用的硫酸盐或高浓度双三氟甲烷磺酰亚胺锂（LiTFSI）拓宽SCs的工作电压,达到提高超级电容器能量密度的目的。本文从以下几个方面对SCs展开探索:1.选择离子液体N-丁基-N-甲基吡咯烷溴(Pyr₁₄Br)作为氧化还原活性添加剂和增塑剂,并利用中性溶液中硫酸钠的强溶剂化作用实现SCs宽工作电压,制备了一种宽工作电压氧化还原活性水凝胶:聚乙烯醇（PVA）-硫酸钠（Na₂SO₄）-Pyr₁₄Br HPE,并与对称的活性炭电极组装成SC。制备的PVA-Na₂SO₄-Pyr₁₄Br HPE具有300%的断裂伸长率,离子电导率最高可达27.1 mS cm^-1。组装的SC工作电压可以达到2.0 V,且在电流密度为0.5 A g^-1下,电极比电容为266.6 F g^-1,能量密度达到了33.0 Wh kg^-1(功率密度459.2 W kg^-1)。另外,8000次恒流充放电测试之后电容保持率达到81%,表现了良好的循环稳定性。2.利用双三氟甲烷磺酰亚胺锂（LiTFSI）的高溶解性合成了“盐中水”（WiS）电解质。该体系通过溶胶-凝胶法选用5 M LiTFSI制备了PVA-LiTFSI基体,在此基础上掺杂少量溴化钾（KBr）制备了PVA-LiTFSI-KBr HPE,最高离子电导率达到43.3 mS cm^-1。此HPE与对称的活性炭电极组装成SC,工作电压可以达到2.0 V,且在电流密度为0.5 A g^-1下,电极比电容达到267.2 F g^-1,能量密度34.5 Wh kg^-1(功率密度533.7 W kg^-1)。另外,5000次充放电测试后,电容保持率81%,表现了良好的循环稳定性。3.为了能进一步提高工作电压,配制10 M LiTFSI,以溶胶-凝胶法制备了PVA-LiTFSI基体。利用分散了碳纳米管（CNTs）的离子液体1-丁基-3-甲基碘化咪唑（BMIMI）来提高离子电导率,同时引入氧化还原反应,最终制备了PVA-LiTFSI-BMIMI-CNTs HPE,并与对称的活性炭电极组装成SC。优化的HPE具有高的离子电导率47.5 mS cm^-1。所组装的SC的工作电压可以达到2.1 V,且在电流密度为0.5 A g^-1下,电极比电容达到292.2 F g^-1,能量密度40.6 Wh kg^-1(功率密度355.8 W kg^-1)。另外,5000次恒流充放电测试之后,电容保持率为90%,具有良好的循环寿命。