短链和中链氯化石蜡的人体外暴露水平研究

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氯化石蜡(CPs)是一类正构烷烃的氯代衍生物,其中短链氯化石蜡(SCCPs,C10-13)具有持久性、高毒性、生物蓄积性和长距离迁移性。2017年5月SCCPs已经被列入《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》的受控名单,被国际社会广泛关注。美国、加拿大、日本和欧盟等国家或组织已经制定相关的政策法规限制SCCPs的生产、使用和排放,目前我国还没有相关的政策和法规。我国是CPs最大的生产国和出口国,在生产和使用过程中CPs会释放到环境中,CPs长期暴露必然会引起生态风险,因此开展我国环境介质和生物样品中CPs的存量研究和人体健康风险评估非常有必要。非职业的人群CPs暴露的主要途径是膳食摄入和呼吸摄入,然而当前我国的相关研究很少,因此,本文重点开展食物和呼吸相关的人体暴露水平研究。本文采用全二维气相色谱-电子捕获负化学源-飞行时间质谱的分析方法(GC×GC-ECNI-TOFMS)测定了北京大气颗粒物、鱼和肉类样品中SCCPs和中链氯化石蜡(MCCPs)的含量水平、污染特征及其人体暴露水平,得到以下结论:  1.本研究在北京市某一采样点的室外和室内共收集了30个颗粒物(PM)样品,研究了PM10/PM2.5/PM1.0上SCCPs和MCCPs的浓度和分布,并初步评估了它们的呼吸暴露风险。研究结果发现,室外PM10上SCCPs和MCCPs浓度的平均值分别为23.9 ng m-3和3.6 ng m-3,室内PM10上SCCPs和MCCPs浓度的平均值分别为61.1 ng m-3和6.9 ng m-3。与文献中报道的水平比较,本研究中的SCCPs和MCCPs含量相对较高。室内PM10/PM2.5/PM1.0样品中SCCPs和MCCPs的浓度比室外的相应值均高,原因可能是室内一些含CPs产品的使用,例如油漆、涂料、皮革和橡胶产品等。在室外和室内空气颗粒物中SCCPs和MCCPs主要分布在粒径小于2.5μm的颗粒物上。SCCPs和MCCPs主要的同系物是C10-11Cl7-8。根据工业品CP-42、CP-52和CP-70中SCCPs的同系物分布特征,推测室外和室内PM样品中SCCPs可能主要来自CP-42和CP-52的生产和使用。室外和室内暴露边界值(MOEs)远大于不确定性因子(1000),因此SCCPs并未给人类健康带来明显的健康风险。  2.本研究探索了辽东湾地区不同种类鱼体中SCCPs和MCCPs的污染水平、同系物分布及其生物蓄积情况。SCCPs和MCCPs浓度范围分别为376.3-8596 ng g-1 lw和22.4-5097 ng g-1 lw。∑SCCPs的生物累积因子的对数值范围为4.69-6.05,表明SCCPs在鱼体内发生了生物蓄积。SCCPs的营养级放大系数是2.57,表明SCCPs在鱼体内发生了生物放大。SCCPs和MCCPs的碳链长度、氯原子个数和辛醇/水分配系数(Kow)可能是影响它们在鱼体内生物累积的重要因素。食用含SCCPs的鱼体给人类健康带来较低风险。  3.本研究首次调查了我国20个省份的肉和肉制品样品中SCCPs和MCCPs的含量水平和地理分布情况,并评估我国非职业人群食用肉和肉制品而摄入的SCCPs和MCCPs含量。采样点覆盖了我国人口的三分之二,该肉类样品非常具有代表性,能够真实地反映我国肉类产品中CPs污染状况。肉类样品中SCCPs和MCCPs的平均浓度分别为129 ng g-1 ww和5.7 ng g-1 ww。不同省份样品中SCCPs和MCCPs的浓度差别较大。CPs浓度的地理分布与我国CPs生产工厂的分布具有一致性。所有样品中SCCPs主要的同系物为C10-11Cl6-7,MCCPs主要的同系物为C14Cl7-8。我国标准的成年男性食用肉类食物每日SCCPs和MCCPs摄入量的中位值分别是0.13μg kg-1 bw day-1和4.7×10-3μg kg-1 bwday-1,远低于可容忍的每日摄入量(TDIs)。食用肉类食物而摄入的SCCPs和MCCPs不会给人类健康带来显著的风险。
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