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碳以各种形态广泛存在于自然界中,其单质包括金刚石、石墨、富勒烯(C60)、碳纳米管、石墨烯等多种同素异形体。这些碳材料微观结构新颖独特,具备许多新奇的物理和化学性质,有着广阔的应用前景。探索这些碳材料应用的新生长点和合成的新方法是目前碳材料科学研究的一个热点。金刚石具备很高的能量吸收效率和燃烧效率,拥有出色的辐射不透明性以及带宽很大的光学透过率,同时它结构致密能够承受极高的压强,这使得金刚石成为极具发展潜力的惯性约束聚变靶球替代材料之一。另一方面,人们积极探索碳材料合成的新方法,利用包括物理压缩法、溶液反应法、石墨热蒸法、等离子体辅助化学气相沉积法以及水下放电合成法在内的多种技术手段进行碳材料的合成。其中水下放电技术工作在一个大气压以上环境中,产生的等离子体具有粒子活性高、数密度大的特点,为碳材料的合成提供了优越的生长环境。
本论文针对金刚石在惯性约束聚变靶球中的应用开展了空心金刚石微球制造技术的研究,同时对水下放电等离子体的产生和特性进行了初步研究,从而为水下放电合成碳材料开展了前期工作。
实验中采用直流等离子体化学气相沉积技术进行了金刚石靶球制造。以甲烷和氢气为工作气体,在103Pa量级气压下,设计了一个可带动球状衬底转动的基座作为阳极放电,在直径约2毫米的钼球和硅球衬底表面进行了金刚石涂层的沉积,得到厚度在100微米以上的球状表面金刚石涂层。借助束径在百微米级别的激光对该涂层进行烧蚀开孔,经强腐蚀性酸溶液腐蚀芯球,实验得到能够自支撑的空心金刚石微球。进一步地,进行了具有半导体特性的纳米金刚石薄膜的制备研究。在工作气体中加入硼烷后,得到有半导体特性的掺杂金刚石薄膜。
利用35KHz的交流电源,在具有漏斗状构造的石英管内实现了水下放电。通过对功率电极有/无水层覆盖对应的放电电流电压波形变化研究了等离子体-水边界的效应。实验发现功率电极有水覆盖时放电电流为脉冲式,无水层覆盖时呈现出频率为106Hz的阻尼振荡。在前种情形下,发现水电导率升高后放电电流波形表现出由脉冲过渡到阻尼振荡的趋势。这些表明等离子体-水界面在放电中对等离子体性质有重要影响。
在高气压直流辉光等离子体装置中,对高气压(~100Torr)直流辉光等离子体的放电特性进行了探讨,研究了放电中电流、电压、气压的变化关系,结合阴极辉光的衍变过程,发现了高气压等离子体辉光的自调节功能。利用质谱和光谱对高气压碳氢等离子体气相过程进行了原位诊断。发现等离子体不同区域光发射特性存在明显差异。从低气压到高气压演变过程中,电子激发温度降低而气体分子转动温度升高。在高气压下,高甲烷浓度导致C2、C2H2及C2H4增多而C2H6减少。在高气压条件下,气体分子转动温度对气相过程的影响作用显著增强。