【摘 要】
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高炉煤气是一种气体能源,但其中含有的COS和H2S在燃烧后转化为SO2,导致环境污染。高炉煤气脱硫可以节省钢厂末端烟气脱硫环保投资及运行费用,在煤气脱硫工艺中,分子筛吸附法具有工艺简单、循环利用性能好等优点被煤气脱硫行业青睐。典型脱硫工艺主要是将较难脱除的COS水解转化为H2S再行后续脱除,因此开发一种吸附性能和再生性能优异的H2S吸附剂是高炉煤气脱硫技术的重要环节,研究不同结构分子筛的脱硫性能,
【基金项目】
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产学研合作项目:“焦炉煤气脱硫吸附剂的开发及工业放大;煤气脱硫剂、吸附剂及脱硫工艺的研发”； 国家自然科学基金（22078222）； 山西省面上自然科学基金（201901D111119）；
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高炉煤气是一种气体能源,但其中含有的COS和H2S在燃烧后转化为SO2,导致环境污染。高炉煤气脱硫可以节省钢厂末端烟气脱硫环保投资及运行费用,在煤气脱硫工艺中,分子筛吸附法具有工艺简单、循环利用性能好等优点被煤气脱硫行业青睐。典型脱硫工艺主要是将较难脱除的COS水解转化为H2S再行后续脱除,因此开发一种吸附性能和再生性能优异的H2S吸附剂是高炉煤气脱硫技术的重要环节,研究不同结构分子筛的脱硫性能,探究高炉煤气中各气体组分对脱硫性能的影响,可为工业化应用提供基础理论支持。本文采用八种工业FAU系列分子筛吸附剂Y-1、Y-2、Y-3、U-1、U-2、U-3、U-4和U-5作为研究对象,考察分子筛结构对模拟高炉煤气中H2S脱除性能的影响,研究气氛对分子筛脱硫性能和H2S转化为COS的影响,并对优选的Y-2样品脱硫过程中H2S转化为COS的机理进行探究;最后,对分子筛表面进行酸碱改性和结构调控,改善吸附剂脱硫性能。得到以下主要研究结果:（1）在模拟高炉煤气气氛中评价分子筛脱除H2S的性能。选用的分子筛的结构特性与其脱硫性能直接相关,其中Y系列＞U系列,Y-2具有最好的脱硫性能,其H2S穿透硫容为27 mg/100 g。采用N2吸附、ICP、FTIR、SEM、CO2-TPD、NH3-TPD和静态吸水等表征手段对分子筛结构、元素含量、表面官能团、形貌、酸碱性位的种类和含量以及吸水量进行测试分析,结果表明低硅铝比的分子筛疏水性较差,但脱除H2S和的性能较好。（2）以八种分子筛吸附剂为研究对象,探究气氛对脱硫性能的影响。研究结果表明,高炉煤气中的CO2、CO和H2O均能降低分子筛对H2S的脱除性能。其中,CO2对H2S的脱除性能影响最大,CO次之。随着CO2含量降低,Y系列分子筛吸附剂脱除H2S的穿透时间延长,穿透硫容增加。在不同气氛中,Y系列分子筛脱除H2S的穿透硫容顺序:BFG-CO2-CO＞BFG-H2O-CO2＞BFG-CO2＞BFG-H2O-CO≈BFG-CO≈BFG-H2O≈BFG。在无CO2和CO的模拟高炉煤气气氛中,Y-1、Y-2和Y-3的穿透硫容分别为276 mg/100 g、241 mg/100 g和198 mg/100 g,CO2和CO同时存在时,H2S的穿透硫容分别降低了91%、89%和89%。（3）考察气氛对分子筛表面H2S转化为COS的影响,研究分子筛表面H2S和COS转化机理。在CO2或CO存在的气氛中,在分子筛表面H2S均会转化生成COS。推测在分子筛表面可能存在CO和CO2与H2S的反应:H2S+CO2（?）COS+H2O,H2S+CO（?）COS+H2。（4）对优选出的Y-2分子筛吸附剂进行表面酸碱改性及孔结构调控,以提高分子筛的脱硫性能。使用硝酸铵对分子筛进行表面酸碱改性,可提高其脱除H2S的能力。通过正交实验使用正硅酸乙酯（TEOS）和模板剂（T）进行Y-2分子筛结构改性得到YS,最佳制备条件为:t=6 h,c TEOS=0.41×10-1 mol·L-1,p H=11.00,c T=5.88×10-3 mol·L-1。所得吸附剂YS穿透硫容可达80 mg/100 g。
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