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激光与原子相互作用研究得到了科研工作者的广泛关注。尤其近年来,接近单个光周期的超短激光脉冲的出现给这一研究领域注入了新的生机和活力。利用超短脉冲电场强度变化快、频谱宽的特点,本文理论研宄了里德堡原子在超短脉冲作用下的高次谐波发射以及氦原子在超短脉冲作用下束缚态之间的跃迁。具体研究工作主要包括如下三个方面:
第一,研究了超短脉冲作用下里德堡原子的高次谐波发射。它和传统高次谐波相比,具有更高的平台截止频率和谐波转化效率。这些优势主要归功于超短脉冲快速的强度变化和里德堡态较大的轨道半径。由于里德堡电子离核较远,一部分电子在超短脉冲驱动下被直接加速并回到核附近与核复合,同时放出高能光子。我们还考察了里德堡态主量子数以及激光脉冲条件对谐波谱的影响,这些结果对优化高次谐波发射和获得孤立阿秒脉冲的实验具有指导意义。
第二,提出了利用高次谐波谱探测里德堡态电子密度分布的方案。由于里德堡原子的高次谐波发射来源于里德堡电子与母离子的重碰过程,谐波谱包含了里德堡态的结构信息。通过分析谐波谱的时间频率特性,我们发现在特定激光场条件下,里德堡电子的初始位置与高次谐波次数之间存在一一对应关系,某一次谐波的发射效率与相应的电子初始位置的几率密度成正比。因此,借助经典模型,可以从高次谐波谱提取出电子密度分布的信息。我们的方案比传统的原子、分子轨道成像方法更直接有效。
第三,研究了高频区超短脉冲的载波相位对束缚态之间跃迁的影响。当超短激光脉冲辐照基态原子时,由于超短脉冲具有较宽的频谱,不同跃迁路径之间发生相干,使得激发态的布居会随着脉冲载波相位的改变而发生变化。对于21P态,载波相位效应随激光频率缓慢增强。对于31D态,当激光频率接近基态和31D态之间的能级差时有很强的载波相位效应。借助四能级模型,我们发现21P态的载波相位效应是由单光子跃迁路径的“正频率部分”与“负频率部分”之间的相干引起的;31D态的载波相位效应是由双光子跃迁路径的“和频部分”与“差频部分”之间的相干引起的。该研究结果对束缚态跃迁的载波相位效应给出了更全面和深入的理解。