基于石墨烯复合材料及石墨烯量子点的制备并用于一些酚类环境污染物的分析

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石墨烯是近年来发展起来的一种新颖的碳化材料,它是由单原子层六角峰巣晶格的的结构堆积而成,并以碳原子SP2轨道杂化形成的一种二维结构碳材料。近年来,该材料在航天、化学、生物、物理、医药及环境保护等领域备受关注及应用,因为其具有一些新奇独特的物理及化学性质,如:高导热性、比表面积大、较强的电荷运载能力及良好的机械性能。各种制备石墨烯的方法也应运而生,特别是还原氧化石墨烯制备方法具有简单、成本低和产率较高等特点而被广泛采用。但这样合成的石墨烯材料在实际应用中水溶性差和易团聚。针对这些问题,人们往往在石墨烯表面修饰一些功能化基团或进行掺杂处理而改变其某些性能,这样的研究对于石墨烯的实际应用具有重要的意义。通过对石墨烯的进一步研究发现,低维石墨烯具有显著的量子尺寸效应,它与石墨烯相比,在光学性、电学性和毒性等方面具有显著的区别,这就使得对石墨烯量子点的研究越来越备受关注。目前,许多研究比较着重于量子点的制备方法和性能方面的研究,对于石墨烯量子点在对食品和环境等样品定量分析方面的应用研究还比较少见报道。本文的主要研究内容为:以石墨烯复合材料及石墨烯量子点的制备为前提,并结合动力学光度法、共振光散射法以及荧光猝灭法等方法对环境水体中常见的几种苯酚类污染物进行了定量分析。并在某些情况下藉助于化学计量学方法,对复杂的苯酚类物质结构相似的同分异构体进行快速、简单的同时或单独测定。具体内容如下总结如下:第一章:阐述石墨烯复合材料的发展及石墨烯量子点的基本合成方法及在科学研究领域的应用研究。简述了本工作所采用的实验的原理及理论知识,并探讨了新型材料结合分子光谱法在定量分析领域研究的发展动向。第二章:采用简单的湿热化学方法制备了石墨烯-氯化血红素复合材料。利用紫外光谱、原子力显微镜、扫描电镜和能谱等表征手段对负载氯化血红素的石墨烯复合材料进行表征。由于该复合材料通过-作用相结合,因此同时具有石墨烯和氯化血红素两者的特性,如:1)该材料水溶性良好;2)合成材料可以作为模拟类过氧化氢酶(模拟酶)而用于苯酚类物质的催化反应,3)反应中该合成材料与三种苯二酚同系物(邻间对)发生产物不同的显色反应,从而完成对三种苯二酚类物质的定性;4)利用化学计量学方法及模拟酶催化光谱法实现了三种苯酚的同时检测。第三章:通过高温热解柠檬酸的方法制取石墨烯量子点,运用原子力显微镜、紫外及红外光谱法对其进行表征。实验研究发现苯醌与石墨烯量子点可产生共振光散射现象。根据此原理,实验设计将苯酚氧化为苯醌从而对苯酚进行间接测定。苯酚的线性范围为6.0010-8M–2.1610-6M,检测限2.2010-8M。该方法选择性好、干扰小,可用于模拟水样中苯酚的测定。第四章:由于石墨烯量子点具有独特的荧光性质,我们采用辣根过氧化物酶为催化剂,催化对苯酚生成对苯醌。随着对苯醌不断加入,石墨烯量子点的荧光猝灭程度逐渐增大,并呈良好的线性关系。本工作探讨了苯醌存在下石墨烯量子点荧光猝灭的机理,提供了对苯酚快速检测一种新方法。本论文建立了一些新型纳米复合材料测定苯酚类物质的分光光度新方法,根据底物与酶对酚类物质的专一性,对苯酚类化合物进行定量分析研究。该类方法简单,并易于操作,且均获得了较好测定结果,为新型纳米复合材料在环境苯酚类污染物定性、定量等方面的研究提供了一些新的思路和方法。
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