有机铵盐和Eu3+离子对CsPbBr3发光性能的优化

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钙钛矿由于其优良的光电性能和灵活的生产工艺,在科学界得到了极大的关注,具有广泛的应用前景。但是由于三维钙钛矿的载流子扩散长度过长,激子结合能太小,不利于其在发光上的应用。通过减小三维钙钛矿的晶粒尺寸或制备低维钙钛矿可以增加其激子结合能,从而增加辐射复合几率提高材料的发光性能。本论文从两方面来提高CsPbBr3的发光性能,并将其应用于钙钛矿发光二极管(Perovskite light emitting diodes,PELED)。(1)将四丁基六氟磷酸铵(Tetrabutylammonium hexafluorophosphate,TBA-PF6)分别引入CsPbBr3钙钛矿前驱体溶液和1,3,5-三(1-苯基-1H-苯并咪唑-2-基)苯(1,3,5-Tris(1-phenyl-1H-benzimidazol-2-yl)benzene,TPBi)的乙酸乙酯溶液中。结果表明,由于TBA-PF6对CsPbBr3钙钛矿生长的抑制作用,使得CsPbBr3的晶粒尺寸减小,薄膜的形貌和发光性能也得到了改善。同时薄膜的荧光寿命得到了一定的提升,通过对制备的单空穴器件测试发现TBA-PF6钝化了薄膜的空穴缺陷,这两方面都证明了TBA-PF6对CsPbBr3活性层具有钝化作用。进一步地,TPBi中TBA-PF6的引入调节了电子传输层的能级,使其变的更有利于电子的传输和更好地阻挡空穴直接传到阴极,促进了电子空穴在CsPbBr3发光层中的辐射复合。因此,改进后的绿色发光器件的最大亮度和电流效率分别提高到了15860 cd/m2和2.38 cd/A。并且,优化后器件的稳定性也得到了大幅度的提高。与初始器件的8 min运行寿命相比,最优器件在初始亮度为1230 cd/m2时,连续工作寿命超过20 min,远高于未经过TBA-PF6处理的PELED。(2)通过超声法合成了CsPbBr3量子点,并研究了异丙醇(Isopropanol,IPA),乙酸乙酯,十八烯(Octadecene,ODE)和环己烷作为合成溶剂对CsPbBr3量子点的影响。结果,使用ODE合成的量子点发光性能最好,量子点溶液均一稳定。研究还发现,当反应原料中Cs/Pb比大于1.0时,CsPbBr3量子点的发光性能没有很大变化。只有当Cs/Pb比小于1.0时才会出现CsPbBr3量子点发光性能的严重降低,这是由于Cs源不足出现了较多的A位阳离子空位缺陷。接下来,使用Eu Br3对CsPbBr3量子点进行了离子掺杂,Eu3+的掺杂几乎不会改变钙钛矿的晶体结构,同时使得CsPbBr3量子点的光致发光峰从521 nm蓝移到了507 nm。并且Eu3+的掺杂提高了量子点发光性能,当反应物中Pb/Eu=7/3时量子点的发光性能最好,CsPbBr3量子点发光增强的原因可能不是钝化了CsPbBr3的缺陷,而是增加了辐射复合的几率从而发光增强。
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