在非线性光学领域内，二阶非线性光学效应的技术已经相对成熟，进入到实用化阶段，而属于三阶非线性光学效应的拉曼频率变换技术仍有待进一步的研究。近年来，俄罗斯、澳大利亚、英国、美国和中国等国家都在积极地展开对固体拉曼激光器的研究。在晶体生长的领域，我国居于世界先进水平，先后研究出大量优秀的拉曼晶体。但在固体拉曼激光器的研究领域，我国却明显落后于其他国家。为了利用我国在晶体生长方面的优势，以及本实验室在皮秒激光器研究方向的优势，本文主要研究皮秒激光泵浦拉曼晶体，产生多波长的皮秒受激拉曼散射光。由于大多数拉曼晶体的退相时间都集中在几个皮秒的数量级，这使得我们的研究处于稳态和瞬态之间的准瞬态受激拉曼过程。在单通拉曼散射的实验中，以及钒酸钇拉曼放大器的实验中，我们均观测到了非参量过程产生的低阶受激拉曼散射光，和参量四波混频过程产生的高阶拉曼散射光。虽然无法简单的将各阶拉曼散射光的产生分别归于瞬态过程或是稳态过程，但可以确定的是，皮秒的受激拉曼散射过程位于纳秒和飞秒两者间的过渡阶段。这使得皮秒受激拉曼散射过程，必然会既表现出稳态过程的一部分特点，又表现出瞬态过程的一部分特点。在单通拉曼散射实验中，以YVO4，GdVO4和KGW作为拉曼晶体，详细研究了在皮秒激光的泵浦条件下，非轴向拉曼散射光的光斑形态和光谱分布。并且提出了单通拉曼散射光产生过程的角分布物理模型，改进了前人计算拉曼散射光角度的方法，使得二阶散射环、一阶吸收环和反一阶散射环都能进行较为准确的估算。但是，由于在单通实验中，参量四波混频占据了主导地位，强烈的非轴向拉曼散射光消耗了泵浦光的能量，抑制了非参量的受激拉曼过程。非轴向的环状拉曼散射光不仅会破坏拉曼光的同轴输出，还会影响各阶拉曼光的光束质量。此时，要想获得多波长同轴输出的皮秒拉曼光，就不能靠简单的提高泵浦功率的方法去解决问题。在随后拉曼放大器的实验中，我们尝试了拉曼发生器加拉曼放大器的方案。通过拉曼放大器的自净化作用，低阶拉曼散射光的光束质量得到了明显的改善，光强分布呈现出基模高斯形态。适当的调节泵浦光与拉曼种子光两者间的夹角，还可以得到正三阶或反三阶的高阶拉曼散射光。但拉曼种子光与泵浦光必须满足相位匹配的关系才能产生出高阶的拉曼散射光，它们对于两者之间的角度变化非常的敏感。此外，各阶的拉曼放大光仍无法同轴输出，但它们的散射光光束质量比单通的环状拉曼散射光有了较大的提高。这给我们提供了一条新的思路，使我们在较低的泵浦能量下，利用参量的四波混频过程，就能够产生出高阶的皮秒拉曼光。为了获得同轴输出的多波长皮秒拉曼光，我们最终采用了同步泵浦外置拉曼腔的方案，利用拉曼腔保证各阶拉曼光的同轴输出。经过对泵浦脉冲串与拉曼腔之间精确的同步调节，我们终于获得了与泵浦光一起同轴输出的一阶拉曼光。受限于拉曼腔输出镜镀膜工艺的影响，以及拉曼晶体较低的损伤阈值，在现有的实验条件下，我们未能获得高阶的拉曼光。但只要能改善泵浦光的聚焦模式，并优化拉曼腔的腔型，就能实现同轴输出多波长拉曼光的目标。