环氧化合物是在催化剂存在条件下通过构建分子中碳-氧-碳的桥连方式形成的重要有机化合物,由于其分子中环氧键的存在及三元环的张力作用,使其能与氨、胺、酚、醇和羧酸等物质反应生成一系列重要的化合物,这些化合物都具有很高的产品附加值,也是工业生产中重要的有机反应中间体或终端产品。具有不饱和碳-碳双键的植物油化合物,其环氧化后的产品可以作为环保增塑剂替代当前以石油化工原料制备的邻苯二甲酸酯类增塑剂,对生产高品质、安全的塑料制品具有重要的意义。非均相催化剂可以有效催化环氧化反应的进行,并且可以进行多次循环使用,克服目前工业上大量使用甲酸、乙酸、浓硫酸作为液相环氧化催化剂的缺陷。二氧化硅多孔材料价格便宜、来源广泛,同时具有优异的性能,例如高比表面积、丰富的孔隙结构、材料的结构易修饰和改性等,是非均相催化剂理想的载体,在环氧化产物的形成和整个催化过程中提供了充分的催化场所,使之成为环氧化反应期望的催化材料。本论文为了解决烯烃环氧化催化过程中亟待解决的问题,设计了多种非均相催化剂。主要以多孔二氧化硅材料为载体,选择具有路易斯酸性和在金属最高氧化态时具有较低氧化性的过渡金属钼（Mo）作为催化活性中心,对载体材料进行改性,成功将催化活性中心钼负载在二氧化硅多孔材料上,应用于烯烃的环氧化反应中。另外,本论文也研究了具有不饱和碳-碳双键的长碳链植物油的环氧化反应,成功将固体酸催化剂应用于无溶剂条件下的环氧化反应体系中,对环氧化反应进行了深入地研究。同时,也对环氧化反应的催化机理进行了讨论。本研究的主要内容和结果如下:（1）成功地通过一步法合成了钼掺杂介孔二氧化硅催化剂（Mo-MSN-X）,利用阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(C₁₆TAB)作为模板剂,正硅酸乙酯（TEOS）作为硅源,加入三乙醇胺（TEAH₃）,在TEOS水解的过程中加入钼前驱体（MoO₃与H₂O₂反应得到的钼氧/过氧化物）,由于钼前驱体与C₁₆TAB之间存在离子配对效应,阳离子CTA⁺会吸附阴离子钼前驱体,继而在TEOS水解过程中将钼前驱体吸附进入二氧化硅骨架中,通过焙烧最终转化成MoO₃催化活性中心。以环辛烯的环氧化反应作为探针反应,对合成的不同Si:Mo摩尔比的催化剂进行催化性能研究,结果显示具有最佳催化效果的催化剂是Mo-MSN-50,在50 wt%H₂O₂为氧源,反应12 h后,转化率达到92%以上,选择性达到95%;同时催化剂具有较好的稳定性,催化剂在循环使用6次之后,在反应4 h时,转化率仍然达到74%以上,选择性能达到97%。另外发现,催化剂随着Si:Mo摩尔比的降低,催化剂的形貌从类树莓状的单分散二氧化硅纳米颗粒开始聚集,最后逐步转变成类玫瑰花状。这种形貌改变的可能解释是离子配对效应在该特殊形貌材料的形成中起到了重要的作用。（2）利用Na₂CO₃和阳离子表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(C₁₆TAB)对二氧化硅的相互作用,将实心二氧化硅球刻蚀成中空介孔二氧化硅球（HMSS）,然后利用浸渍法将过渡金属钼负载在中空介孔二氧化硅球上,得到钼基环氧化催化剂。在进行浸渍的过程中,将传统的浸渍法进行改进,在浸渍过后,对浸渍后的中空球进行离心洗涤,将过量的钼酸铵洗去,保留被吸附在孔结构内的钼酸铵,再通过高温焙烧将被吸附在孔结构中的钼酸铵烧结在孔道中,将其转化为钼的氧化物。利用场发射扫描电子显微镜-能谱仪（SEM-EDS）、透射电子显微镜（TEM）等表征方法对比研究利用两种不同浸渍法制备得到的催化剂其催化活性中心的分散性,结果表明,改进后的浸渍法得到的催化活性中心不易团聚,具有高分散性,也保留了较好的孔道结构,比表面积仍可达484 m²/g。另外,对催化活性进行比较,研究结果表明,利用改进后的浸渍法得到的催化剂表现出了优异的性能,在环己烯的环氧化反应中,反应6 h时,Mo/HMSS-X的转化数（TON值）达到3873;使用传统浸渍法得到具有相同钼负载量的催化剂Mo/HMSS-0.4,其TON值为1915;而使用相同浸渍浓度制备得到的催化剂Mo/HMSS-5,其TON值为268。（3）为了克服负载型催化剂金属催化活性中心在催化反应过程中容易流失的缺点,利用合成的中空介孔二氧化硅球作为载体,设计合成了钼基纳米反应器。方法是利用钼酸铵(（NH₄）₆Mo₇O₂₄·4H₂O,AMM)的熔点和高温下热分解的性质,将中空介孔二氧化硅球（HMSS）与（NH₄）₆Mo₇O₂₄·4H₂O混合均匀,将温度保持在熔点以上（200 ^oC）,熔化的（NH₄）₆Mo₇O₂₄·4H₂O会通过HMSS壳层中的孔结构进入HMSS的空腔内,然后在高温下（400 ^oC）完全分解,最后转化成催化活性中心MoO₃,得到MoO₃@SiO₂纳米反应器。以环辛烯的环氧化反应作为探针反应,研究MoO₃@SiO₂纳米反应器的催化活性,结果显示最佳催化剂MoO₃@SiO₂-400-1/2在反应12 h后,转化率接近98%,选择性接近99%;同时,催化剂具有极好的稳定性,催化剂在第6次使用时,在反应4 h时,转化率仍能达到78%,选择性仍能达到95%。另外,对环氧化反应也进行了相应的动力学研究,结果表明烯烃的环氧化反应是一级反应,反应物浓度的自然对数与时间呈直线关系,说明反应速率与反应物的浓度密切相关。（4）为了进一步提高纳米反应器的催化活性,将纳米反应器的合成方法进行了改进,通过水热法得到了催化活性中心粒径小、分散性好的MoO₂@SiO₂纳米反应器。该方法利用了“瓶中造船”的思路,将合成的中空介孔二氧化硅球分散在一定浓度（NH₄）₆Mo₇O₂₄·4H₂O的乙二醇水溶液中,在180 ^oC下进行水热反应,反应过程中（NH₄）₆Mo₇O₂₄·4H₂O会通过壳层上的孔结构不断进入空腔内,然后在水热条件下转变为MoO₂纳米颗粒,进而被成功封装在中空介孔二氧化硅球中,得到纳米反应器。以环辛烯的环氧化反应作为探针反应,研究该纳米反应器的催化活性,结果显示具有最佳催化效果的催化剂MoO₂@SiO₂-1在反应10 h以后,转化率和选择性均能够达到95%以上。利用水热法制备得到的MoO₂@SiO₂不仅催化活性中心尺寸小、分散性好;同时,由于水热反应的影响,中空介孔二氧化硅球的壳层会变的粗糙,孔径分布变大,壳层的厚度变薄,缩短了反应物进入纳米反应器空腔的距离,使反应物和产物的传输更加通畅,有利于催化活性的提升。（5）将环氧化反应底物从烯烃延伸到环氧化反应难度大的长碳链植物油甲酯,对具有不饱和碳-碳双键的长碳链植物油环氧化反应进行研究,成功将固体酸催化剂应用于植物油环氧化催化体系中。在大豆油甲酯/乙酸/50 wt%H₂O₂体系中,反应16 h后,双键的转化率为23%,环氧产物的选择性为65%,环氧化产率为15%;在此反应体系的基础上,添加固体酸催化剂,添加的量仅为植物油甲酯质量的1 wt%,则双键的转化率提升为66%,环氧产物的选择性为63%,环氧化产率升至42%,催化性能有极大地提升。同时,该反应体系不需要使用有机溶剂,因而该环氧化反应更加环保、安全,也降低了产品的生产成本;另外,由于仅添加少量的固体酸催化剂就能有效地提升催化反应的活性,且固体酸催化剂能够进行多次重复使用,因此在工业上具有较好的应用前景。